论文部分内容阅读
化石能源的日益短缺,以及带来的严重的环境问题使人们愈来愈重视可再生清洁能源生物质能源的开发利用。最有潜力的生物质能源利用方法是气化为合成气。但是气化产气中,会产生一种成分复杂、危害极大的焦油杂质,因此焦油的脱除是一项亟需解决的难题。本文采用最经济有效的催化裂解法对生物质焦油模拟化合物甲苯进行了一系列的研究。炭系催化剂具有价格便宜,比表面积高,孔结构发达,且有生物相容性等优点被广泛用作催化剂载体。镍系是催化裂解焦油性能最好的催化剂。因此本文采用活性炭为载体,镍为活性组分,制备了一种新型的催化剂,并做了一系列的研究。主要研究内容有:(1)设备搭建:自主搭建用于催化剂活性测试的固定床反应器装置,并对装置进行改进调试。(2)确定分析检测方法:分别采用内标法和外标法对液相产物和气相产物进行检测,并建立甲苯转化率和各产气组成的计算方法。(3)催化剂制备与表征:研究不同催化剂制备方法(如炭载体的预处理、不同镍源、浸渍溶剂、负载方法、催化剂煅烧氛围及还原温度等)对镍纳米颗粒大小和催化剂性能的影响,并对其做各种物理表征XRD、BET、H2-TPR、TEM、FTIR等。实现了负载型Ni催化剂的可控性合成,随着Ni负载量由9wt.%到18wt.%,Ni纳米颗粒平均粒径由5.1 nm到9.1 nm。(4)操作反应条件的影响:系统性的研究了系统的传质、停留时间、S/C、反应温度、催化剂镍负载量等不同的操作反应条件对甲苯转化率和产气组成的影响。在甲苯蒸汽重整反应中,Ni/AC催化剂表现了高的催化活性和良好的稳定性:当甲苯进料为5mL/h,S/C为3,时9wt.%的催化剂得到97.8%的甲苯转化率。当甲苯进料为3mL/h,S/C为2时,甲苯转化率在700 min内仅由100%降到92%。Ni/AC催化剂的低成本、高活性和稳定性等优点,打开了脱除焦油的一种新方法。