Cu2FeSnS4纳米晶及薄膜的制备与太阳电池研究

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Cu2FeSnS4(CFTS)是一种四元半导体,具有组成元素无毒且来源丰富、对可见光吸收系数较大(>104cm-1)和光学吸收范围较宽(1.28-1.50 eV)等优异性能,是一种很有发展潜力的薄膜太阳电池的光吸收材料。本文主要开展了 CFTS纳米晶的溶剂热合成、CFTS纳米晶和块体薄膜的原位溶液法制备、及相关太阳电池的构筑等研究。主要研究内容和结论如下:1.由溶剂热法控制性地合成了粒径为3-7 nm的黄锡矿结构CFTS纳米晶。以醋酸铜为固定基本反应物,系统的研究了温度、时间、表面覆盖剂、硫源、铁源和锡源等反应条件对CFTS纳米晶生长的影响,揭示了优化的合成条件为:反应温度为180℃、反应时间至少为16h、反应物Cu:Fe:Sn:S摩尔比为2:1:1:5;其中,硫源为硫脲,表面覆盖剂为十八胺(ODA)且ODA:Cu摩尔比为10:1,铁源为FeSO4,锡源为SnCl4。2.以CFTS纳米晶和有机共轭聚合物MEH-PPV共混,制备了光活性层为MEH-PPV/CFTS共混复合膜的杂化太阳电池。吸收光谱和电化学CV测试表明CFTS纳米晶的带隙为1.66 eV;我们的电池结果揭示了,CFTS纳米晶是一种具有补充光吸收性能的电子受体,且MEH-PPV与CFTS纳米晶的质量比对杂化太阳电池的器件的光伏性能会产生显著的影响;通过优化,当MEH-PPV与CFTS纳米晶的质量比为8:2时,获得了最高效率为0.29%的电池器件。3.采用旋涂分子前驱体溶液法结合短时间的热退火过程,成功实现了致密、厚度可控(65-190nm)的CFTS纳米晶薄膜的原位生长。所制备的CFTS薄膜由尺寸大小约为10 nm的纳米颗粒组成,在300-1100 nm波长范围内表现出光吸收系数(α)大于104cm-1,带隙(Eg)约为1.53 eV。并且制备了FTO/CFTS/CdS/Al无机薄膜太阳电池器件,发现CFTS厚度对电池性能有显著影响。优化实验结果表明:当CFTS薄膜厚度约为125 nm时,器件具有η=0.08%光电转换效率。4.发现通过对厚度为320 nm的CFTS纳米薄膜进行硫化处理获得了 CFTS块体薄膜。我们发现,随着温度的升高,CFTS纳米薄膜中发生由蔷薇黄锡矿结构向黄锡矿结构转变的相变过程,同时CFTS薄膜中的晶粒尺寸在逐渐增大;在580°C时,晶粒尺寸大小与薄膜厚度相当,可达到400 nm。CFTS块体薄膜在300-1100 nm波长范围内表现出光吸收系数(α)大于104 cm-1,带隙(Eg)约为 1.42 eV。
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