多氮杂环均三嗪衍生物的制备及其性能研究

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星状均三嗪衍生物是有机功能材料中一类重要的有机化合物,广泛应用于磁性材料、液晶材料、有机光电功能材料等领域,其特殊的星状爆炸结构使该类化合物具有较好的热稳定性和优越的光电性能。本文设计合成了多个星状均三嗪衍生物,并对其热稳定性和电子传输性能进行了研究。⑴以三聚氯氰和对羟基苯甲醛为原料,在三乙胺存在下合成了2,4,6-三(对甲酰基苯氧基)-1,3,5-三嗪,并对其合成工艺进行了优化,使产率大大提高,产物的结构通过红外光谱、核磁共振及元素分析等表征手段确定。⑵以水合肼、甲酸、咔唑等为原料,采用传统方法合成了带有活泼氨基的杂环化合物,然后以冰醋酸为溶剂与2,4,6-三(对甲酰基苯氧基)-1,3,5-三嗪的醛基发生缩合反应,生成星状均三嗪杂环化合物。产物的结构通过红外光谱、核磁共振及元素分析等表征手段确定。⑶通过差示扫描量热(DSC)曲线和热失重(TG-DTG)曲线研究了化合物的热稳定性,四种化合物均具有较好的热稳定性,在加热过程中没有发生玻璃化转变过程,且四种化合物均在熔融之后马上发生了分解反应,四种化合物的熔融温度分别为:219℃、150℃、190℃、313℃。此外,分析结果表明,官能团甲基和羟甲基的修饰作用使化合物的热稳定性明显下降,羟甲基存在时由于氢键缔合作用,热稳定性稍好,咔唑均三嗪衍生物的热稳定性明显优于其它化合物。⑷通过紫外可见光谱和循环伏安曲线计算化合物的能带结构参数,研究化合物的电子传输性能。四种化合物的带隙值( E g)分别为:3.66 eV,3.56 eV,3.54 eV,2.94 eV,LUMO能级值( E LUMO)分别为﹣3.97 eV,﹣3.92 eV,﹣3.85 eV,﹣3.98 eV。作为电子传输材料,化合物的LUMO能级必须小于﹣3.0 eV,本文所合成化合物均已达到要求。此外,数据表明,官能团甲基和羟甲基的存在使化合物的LUMO能级值略有下降,但不明显,说明官能团对化合物起修饰作用的同时并未显著改变化合物的电子传输性能,咔唑均三嗪衍生物的性能与其它化合物接近。本文的创新之处在于:①设计合成了一系列具有新化学结构的均三嗪杂环化合物;②本文设计合成的化合物为非平面、星状结构,与同类化合物相比,具有较好的热稳定性以及优越的电子传输性能,应用前景广阔。
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