超声化学合成金属氧化物粉体的结构、性能与应用

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随着微加工技术的发展,纳米金属氧化物在器件方面的应用越来越受关注,因此,其制备近年来一直是研究的焦点。本文采用的制备方法是超声化学法,它利用空化效应产生的局部高温、高压、以及微射流和冲击波等条件制备结构新颖的纳米金属氧化物材料,如氧化铜、氧化亚铜、氧化镍和氧化铝等。其中,α-Al2O3作为一种硬质粒子,与Ni-P合金共沉积,可以显著提高基体的机械性能。然而,α-Al2O3颗粒在酸性水溶液中带正电荷,在酸性的高浓度的硫酸盐镀液中则带电荷密度很小的负电荷,因而分散性差,这不利于获得高性能的Ni-P-Al2O3化学复合镀层。本论文旨在对Al2O3前驱体进行改性,以提高α-Al2O3颗粒的电位,通过选择合适的表面活性剂实现纳米α-Al2O3颗粒在高离子浓度镀液中的有效分散,从而获得具有优异的机械性能和耐腐蚀性能的复合镀层。首先,利用超声化学法制备了不同形貌的CuO和Cu2O,而Cu2O是以抗坏血酸直接对CuO还原得到的,并讨论了NaOH的浓度对CuO和Cu2O的形貌、结构和光学性质的影响;以硫酸镍和尿素为原料在超声辐射条件下反应得到的是NiO2.45C0.74N0.25H2.90前驱体,结合热处理即可获得层状多孔结构的NiO,对其表面特性和光学性质进行了进一步探究;以超声化学法制备的Al2O3前驱体是无定形Al(OH)3和碱式碳酸铝铵的混合物,在1100°C下对其热处理2 h即得到α-Al2O3。以十二烷基苯磺酸钠(SDBS)对前驱体进行改性,克服了α-Al2O3在烧结过程中产生的硬团聚,其粒径和zeta电位都受SDBS浓度的影响。在SDBS浓度为7 wt.%时,α-Al2O3的中位径为25 nm,zeta电位为-31.3 mV,以此α-Al2O3进行化学复合镀。其次,本文对Ni-P化学镀的工艺参数进行了优化。采用正交试验确定了镀液中主盐硫酸镍和还原剂次磷酸钠的浓度、施镀温度及pH分别为40 g/L,30 g/L,75°C和5.50。探索了热处理温度对镀层晶体结构、显微硬度的影响。采用单因素分析法分别讨论了络合剂DL-苹果酸,乳酸和柠檬酸对镀层含磷量、沉积速率、表面形貌和显微硬度的影响,确定了络合剂组成为DL-苹果酸:10 g/L,乳酸:10 g/L,柠檬酸:5 g/L。对比了(NH4)2SO4、NH4F和NH4HF2这三种缓冲剂对镀液的缓冲能力,镀层的含磷量、沉积速率、显微硬度和耐磨、耐蚀性能的影响。结果表明,NH4F的缓冲性最好,在浓度为20 g/L时,镀层的平均显微硬度为898.4 HV,平均沉积速率为7.65μm/h,耐磨和耐腐蚀性能也最优,镀层与基体之间的结合力良好。然后,在0.15 g/L吐温-20的基础上,分别结合十六烷基三甲基溴化铵(CTAB)、十二烷基硫酸钠(SDS)和聚丙烯酸(PAA)对改性的纳米α-Al2O3颗粒进行分散,以CTAB的分散效果最好,α-Al2O3在镀层中分散最为均匀。在CTAB为0.5 g/L时,Ni-P-Al2O3复合镀层中Al2O3含量为13.01 wt.%,显微硬度为1157.4 HV。另外,还探讨了机械球磨时间和镀液中Al2O3浓度对镀层性能的影响,在球磨时间为2 h和Al2O3 5 g/L时,镀层性能最好。与未改性的α-Al2O3共沉积获得的镀层相比,镀层的性能显著提高了。最后,鉴于Ni-P-Al2O3复合镀层的耐腐蚀性能较差,结合Ni-P镀层优异的耐腐蚀性能,探讨了双层化学镀的工艺,旨在改善镀层的耐腐蚀性。以Ni-P镀层作底层,Ni-P-Al2O3镀层作表面层时,分别探讨了Ni-P镀层的沉积时间、球磨时间、CTAB浓度和镀液中Al2O3浓度对Ni-P/Ni-P-Al2O3双层镀层性能的影响,在Ni-P镀层沉积60 min,CTAB 10 wt.%,球磨时间2 h和Al2O3 5 g/L时,镀层的显微硬度为1766.2 HV,耐磨和耐腐蚀性能也较Ni-P-Al2O3复合镀层有显著提高。另外,对于Ni-P/Ni-P-Al2O3双层镀层,本文采用的是在Ni-P镀层沉积完成后,在正施镀的Ni-P化学镀液中加入Al2O3浆料,避免了换镀槽时Ni-P镀层在高温下与空气接触而氧化,显著提高了镀层的性能。考虑到Al2O3颗粒沉积到Ni-P合金中时增加了镀层表面的孔隙率,在Ni-P-Al2O3复合镀层表面沉积了一层Ni-P合金。在Ni-P镀层沉积30 min时,得到的镀层的显微硬度为1298.2 HV,但是镀层的耐磨和耐腐蚀性能较Ni-P/Ni-P-Al2O3双层镀层更优异。本论文实现了纳米α-Al2O3颗粒在高离子浓度镀液中的有效分散,制备了机械性能优良的Ni-P-Al2O3复合镀层;与此同时,结合不同镀层的性能制备了Ni-P/Ni-P-Al2O3和Ni-P/Ni-P-Al2O3双层镀层,为制备耐磨和耐腐蚀性能均优异的化学镀层提供了重要参考。
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