UV/NO3-体系的构建及其对难降解有机物的降解研究

来源 :哈尔滨工业大学 | 被引量 : 0次 | 上传用户:tiantianaiguo
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随着工农业的高速发展,难降解有机物的种类和数量呈现飞速增长。它们很难通过传统的生物或物化法去除,日益成为威胁人类健康的严峻问题。在UV及其耦合工艺的基础上,本课题尝试构建UV/NO3-体系,并将其用于降解亚甲基蓝以及对氯苯酚等难降解有机物。本课题分别以低压汞灯和中压汞灯作为紫外光源,探究不同紫外光源下浓度及pH对NO3-光化学活性的影响。研究发现NO3-在两种紫外光源下均具有光化学活性,能转化为氨氮、亚硝酸盐氮、氮氧化物等其他氮形态。电子顺磁共振测试结果还直接证明了NO3-在中压汞灯辐照下能产生羟基自由基。酸性条件有利于羟基自由基的生成,而碱性环境有利于亚硝酸盐氮的积累。在研究NO3-光化学活性的基础上,分别利用低压汞灯/NO3-和中压汞灯/NO3-工艺降解亚甲基蓝。研究发现低压汞灯/NO3-工艺下亚甲基蓝的降解以NO3-促成的间接光解为主,NO3-通过产生羟基自由基加快亚甲基蓝的降解;中压汞灯/NO3-工艺下亚甲基蓝的降解以直接光解为主,NO3-主要通过形成惰性滤层抑制亚甲基蓝的降解。酸性条件有利于亚甲基蓝的降解,而碱性环境下溶液pH变动较大,至反应结束时基本为中性。另外,本课题还尝试利用中压汞灯/NO3-工艺降解对氯苯酚,探究NO3-浓度、pH、腐殖酸以及碳酸根对其的影响。研究发现NO3-在不同浓度范围内表现出不同的效应:低浓度条件下对氯苯酚的降解以直接光解为主,NO3-抑制了对氯苯酚的光解;随着浓度的增加,NO3-促成的间接光解作用逐渐增强;当浓度达到某一值后,NO3-促成的间接光解作用占据优势,NO3-的加入促进了对氯苯酚的降解。与中压汞灯单独辐照相比,加入一定量的NO3-可以显著提高对氯苯酚的矿化率。强碱性条件能使对氯苯酚的特征吸收峰发生红移,有利于对氯苯酚吸收光辐射而加速降解。腐殖酸能抑制该反应体系下对氯苯酚的直接光解和间接光解作用,从而导致对氯苯酚的降解过程变缓。碳酸根对该反应体系下对氯苯酚降解的综合影响作用较小。总而言之,UV/NO3-工艺是一种处理难降解有机物的可行且具有前景的方法。NO3-来源广泛,可以从污水本身或其他污水中获得。该方法无需额外投入氧化剂或催化剂,却能显著加快难降解有机物的降解或提高其矿化率,值得进一步深入研究或在实际中尝试应用。
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