用于苯氧化制苯酚二氧化钛基光催化剂的研究

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苯酚是一种重要的化工原料,在工业生产中有着重要的用途。传统的苯酚合成工艺由于原子利用率低、对环境污染严重等缺点已不能适应“绿色化学”的发展理念。为此,研究人员进行了大量的研究来寻找由苯制取苯酚的新路线。光催化氧化苯制取苯酚具有高效、节能、绿色环保等优点。因而,引起了研究人员的广泛关注。在本论文中,我们较为系统地研究了二氧化钛基光催化剂在苯氧化制取苯酚反应中的应用。主要内容如下:首先,采用“浸渍-还原法”制备了Cu负载的二氧化钛基光催化剂。考察了Ti02-Cu在光催化氧化苯制取苯酚中的应用。结果表明,引入Cu修饰后可以明显提高二氧化钛对可见光的响应。但在可见光照射下,以水为氧化剂,Ti02-Cu对苯氧化制苯酚反应不具备可见光催化活性。其次,采用“浸渍-热分解法”构建了氧化铜负载的二氧化钛基光催化系统,在此基础上,引入以双氧水为氧化剂、乙腈为溶剂的反应体系,研究了氧化铜对二氧化钛可见光催化性能的影响。最后,对光催化反应的机理进行了初步探讨。结果表明,利用氧化铜对二氧化钛进行表面修饰可提高二氧化钛氧化苯制取苯酚的可见光催化活性。在可见光照射下,以氧化铜负载的二氧化钛为光催化剂,成功地由苯制取了苯酚,苯酚的最高产率为5.40%。最后,采用“浸渍-还原法”构建了铜镍合金负载的二氧化钛基光催化体系。在此基础上,以双氧水为氧化剂,探讨了TiO2-Cu/Ni对苯氧化制取苯酚的可见光催化活性。最后,初步探讨了光催化氧化苯制取苯酚的反应机理。结果表明,在可见光照射下,负载有Cu-Ni合金的Ti02纳米粒子对光催化氧化苯制取苯酚具有较高的催化活性。在其作用下,苯酚的最高产率可为18.49%。此外,实验结果还表明Cu、Ni之间有着较强的协同作用。由于该协同作用的存在,Cu-Ni合金负载的Ti02纳米粒子表现出的可见光催化活性比Cu、Ni单独负载的Ti02纳米粒子高得多。
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