树枝状亚胺水杨醛镍配合物的合成及催化性能研究

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根据聚丙烯亚胺的结构特点,将具有络合功能的水杨醛通过希夫碱缩合反应接枝到1.0代聚丙烯亚胺分子上,合成的具有络合能力的亚胺基水杨醛配体。然后,在无水无氧条件下将四水醋酸镍与亚胺基水杨醛配体络合,得到了具有两个催化活性中心的树枝状亚胺水杨醛镍配合物。采用元素分析、1H核磁共振、红外光谱、质谱分析和XRD等分析手段对树枝状亚胺水杨醛配体及树枝状亚胺水杨醛镍配合物的结构进行了表征,并对其催化乙烯齐聚性能进行了评价。以树枝状亚胺水杨醛镍配合物为主催化剂、二氯乙基铝(EtAlCl2)为助催化剂、甲苯为溶剂研究了其催化乙烯齐聚的性能。结果表明:催化剂具有良好的乙烯齐聚活性。但在进行产物质谱分析的时候,发现产物并非为烯烃,而存在大量的烷基苯,主要是C11,C13,C15和C17产物,且随Al/Ni比,反应压力,反应温度,反应时间等工艺条件的变化产物分布也发生变化。在较低和较高的Al/Ni比,反应活性不高;得到最佳Al/Ni比为500。对于产物碳数的影响,随着Al/Ni比的增加,产物的碳数向高碳方向移动;随着聚合压力的增大,催化反应活性增大,产物碳数分布向高碳方向移动;随着反应温度的增加,催化反应活性降低,产物碳数向低碳方向移动;随着反应时间的增加,催化活性降低,产物的碳数分布向高碳方向移动。
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