人类社会现在面临着三个主要问题:环境污染,资源短缺,生态破坏。城市化的范围在不断扩大,工业化的种类也在不断增加,两者的发展推进给社会和人们的生活带来了许多的便利。然而,上述的进步与发展也给人们的生活带来了一些阻碍因素,例如:除了太多的工业废气被排入到空气当中之外,许多工业固体垃圾也被随意丢弃,前者加剧了环境污染而后者加重了生态破坏。工业的发展离不开能源的支持与需求,由于我国能源资源数量有限,为缓解能源压力,研究者们正在努力开发一些可持续利用的绿色能源。一直以来,氢能都是一种清洁的能量载体,相对于其他供能方式,通过氢能来获取能量并加以利用的过程不仅环保,而且与当今社会可持续发展的主题相符。因此,集低廉、环保、可再生等优势为一体的清洁能源被认为是化石燃料合适的替代品。氢能是一种分布广泛、储量丰富、绿色高效的能量载体,可以通过太阳能转化为化学能来获得,是一种极具发展潜力的可持续能源载体。近紫外光下观察到TiO₂单晶电极上产生H₂和O₂的实验使得通过光能-化学能之间的转换来制取氢气和氧气成为了可能,该重大发现促使研究者们对半导体催化产生了浓厚的兴趣,并试图寻找开发一些新型的可用于催化析氢的材料。目前,光催化技术研究的重点是低光生载流子复合率、高物理化学稳定性和高量子产率催化剂的开发与制备。石墨相氮化碳（g-C₃N₄）作为一种无金属的聚合物半导体,具有合适的层状结构,因其具备优异的光化学稳定性和独特的电子结构,所以成为了一种被重点研究的半导体催化剂。然而,低可见光响应、低比表面积以及高光生电子-空穴复合率的固有缺陷限制了g-C₃N₄的进一步发展。针对以上不足,本文以三聚氰胺为前驱体,利用无机酸酸化、核碱基共聚、生物模板辅助法过渡元素掺杂等修饰方式,实现了对g-C₃N₄多方位（带隙、形貌、比表面积）性能的改善。实验过程中,从表观相态（SEM、XRD、TEM）、光学性质（FT-IR、UV-vis）、电子价态（XPS）以及多孔结构（BET、TG）等方面对材料进行分析和表征。具体工作内容如下:（1）自组装合成具有丰富氮缺陷的g-C₃N₄用于光催化析氢对三聚氰胺进行酸化处理,在惰性气体的保护下通过煅烧获得了形貌不同的催化材料。过程中三聚氰胺发生水解,水热处理时前驱体与水解产物之间通过氢键作用进行自组装,形成了超分子中间体,经高温煅烧后获得了富含丰富氮缺陷的g-C₃N₄。所制备的样品具有降低的电子-空穴复合率和增加的荧光寿命,这得益于聚合物扩大的π-π共轭结构。光学吸收表征结果显示,与原始g-C₃N₄相比,通过表面自组装形成的样品在可见光区域显示出显着延长的光吸收范围。由于CN-10在表观结构和内部组成方面有优势,因此在析氢实验中性能最好。氢键的存在不仅对形成氢键的分子间的能量转移有利,同时在电子离域的过程中也起着积极作用。首先,缺陷的引入带来了新的缺陷能级,其次催化剂的管状结构带来的双重通道和屏蔽效应均可被充分利用。在一系列表征结果的基础上提出了氢键作用下的NH₃-模板辅助卷曲机制。（2）核碱基共聚制备具有增加比表面积的g-C₃N₄用于光催化析氢将三聚氰胺和五种核碱基作为前体,通过绿色合成方法制备了具有增大比表面积的海绵状多孔碳氮化物。受益于核碱基良好的生物相容性,通过此方法获得的样品CN-U₃₀具有高达127 m²/g的比表面积,是本体g-C₃N₄（10 m²/g）比表面积的12.7倍。增加的比表面积对应于丰富的反应活性位点,因此CN-U₃₀表现出明显优于传统g-C₃N₄的析氢性能。（3）生物模板法制备Mo掺杂的g-C₃N₄用于光催化析氢以尿嘧啶为生物模板三聚氰胺为前驱体合成了Mo掺杂的g-C₃N₄材料。过程中尿嘧啶与Mo⁺⁶形成螯合物中间体,Mo⁺⁶的电子构型为[Kr]4d⁰5s⁰,其空轨道可以充当电子受体以接受来自嘧啶环供体的电子,在二者的协同作用下形成了电子受体-供体内置电场,它的成功构筑不仅促进了光生电子的快速转移,而且为还原反应提供了大量的活性电子。结合XRD,FT-IR,EDS,固体核磁和XPS的分析结果,提出了生物模板合成Mo掺杂g-C₃N₄的假设机理,其中掺杂的Mo不仅形成新的催化活性中心,而且将g-C₃N₄的平面共轭体系成功地延伸到了立体空间。