含氨基酸结构的新型活性聚酰胺酰亚胺的制备及生物降解性研究

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如今,高分子材料在人们的生活中饰演着越来越重要的角色。它们已经改变了我们的生活。虽然高分子材料为我们的生活带来很大的便利,但是其难降解性给生态安全和人类生存带来了许多潜在危害。因此开发绿色材料和生物材料,特别是可降解材料已经成为趋势。聚酰胺(PA)和聚酰亚胺(PI)都是具有良好性能材料,它们有着良好的耐热性、绝缘性和耐化学性。但是由于材料的刚性和低溶解度,使其进一步的应用受到了限制。含有氨基酸结构的聚酰胺酰亚胺(PAIs)也是一种性能优异的材料,它不仅具有PAI的耐热性,而且还有PI的易加工性。另外,氨基酸的引入不仅可以提高PAIs的生物降解性能,还提高了其生物相容性、生物吸收性和机械性能。本文工作主要分为三个部分。第一部分是含有氨基酸结构的二酸单体的制备与表征。选取了L-丙氨酸、D-丙氨酸、L-苯丙氨酸、D-苯丙氨酸、L-2氨基丁酸、L-正缬氨酸、L-色氨酸七种不同的氨基酸,通过其与均苯四甲酸二酐的反应,制备了七种不同的含有氨基酸结构的二酸单体。然后通过红外光谱表征(FT-IR)、核磁光谱表征(~1H-NMR)、元素分析、比旋光度测试对其进行了表征。通过不同二酸单体的比旋光值的对比发现,从2a到2c,其比旋光度值变化不大,而2d和2e的比旋光值,要比2a-2c高100°-200°,这说明了苯环和苯丙咪唑环等刚性基团的存在,会使二酸单体的比旋光值增加。另外,含有相同结构不同手性氨基酸的二酸单体的比旋光值相差不大,方向相反,这说明了合成的二酸单体几乎没有发生消旋,进一步证明了合成的二酸单体的纯度。第二部分是含有氨基酸结构的聚酰胺酰亚胺(PAIs)的制备与表征。通过亚胺二羧酸法,将合成的二酸单体与4,4’-二氨基二苯醚反应,制备了一系列均聚PAIs和无规共聚PAIs。然后通过FT-IR、~1H-NMR、元素分析、比旋光度测试证实了合成的PAIs的结构和纯度,通过差示扫描量热仪(DSC)和热重分析仪(TGA)来评估了PAIs的热性能。通过二酸单体与对应PAIs的比旋光值的比较可以发现,相对于聚合物而言,其比旋光值要比二酸单体低,也就是说合成过程中没有发生比旋光值的物理叠加,而是发生了较之于二酸单体的比旋光值的下降。这说明了聚合物构象的重要性。第三部分工作主要是氨基酸的结构和手性对PAIs热性能和降解性能的影响。首先通过热性能测试来观察氨基酸的结构和手性对PAIs热性能的影响。结果发现,PAIs的主链结构是决定其热性能的主要因素,氨基酸的内增塑效应和体积效应也将共同影响PAIs的Tg值。另外还发现,含有L-键的PAIs的热性能要比含有D-键的PAIs的热性能好,含有L-D键或D-L键的PAIs的热性能,要好于含有L-L键或者D-D键的PAI。然后通过土壤降解实验来探究氨基酸的结构和手性对PAIs降解性能的影响。并对降解过程中的水接触角、分子量、结构和膜的表面形貌的变化进行了一系列表征。结果表明,当引入PAIs的氨基酸的侧基碳链为正构烷烃链,或者是刚性基团时,烷烃链的增长和刚性基团体积的增大,都会使PAIs的降解性变差。另外还发现,微生物优先降解含有L-键的PAIs。含有L-L键的PAIs的降解性能,要好于含有L-D或者D-L键的PAIs,而含有L-D或者D-L键的PAIs的降解性能,要好于含有D-D键的PAIs。
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