【摘 要】
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随着经济的快速发展,环境污染已经成为制约人类发展的主要问题。其中,在自然环境中难以降解的有机物比如甲基橙(MO)、亚甲基蓝、双酚A和对硝基苯酚(PNP)等物质的大量聚积会导致水体污染严重,目前已经严重威胁到人类生存环境的安全健康与可持续发展。如何高效率、低能耗地解决这一棘手环境问题,已成为人类社会的重大难题,而光催化技术是一种环境友好、清洁、安全和可持续的能源技术,它的出现为解决环境问题提供了方法
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随着经济的快速发展,环境污染已经成为制约人类发展的主要问题。其中,在自然环境中难以降解的有机物比如甲基橙(MO)、亚甲基蓝、双酚A和对硝基苯酚(PNP)等物质的大量聚积会导致水体污染严重,目前已经严重威胁到人类生存环境的安全健康与可持续发展。如何高效率、低能耗地解决这一棘手环境问题,已成为人类社会的重大难题,而光催化技术是一种环境友好、清洁、安全和可持续的能源技术,它的出现为解决环境问题提供了方法。本文采用溶剂热法制备ZnO纳米颗粒,使用HF刻蚀Ti3Al C2制备MXene粉末,通过溶剂热合成法将ZnO纳米颗粒负载到MXene中得到ZnO/MXene复合材料作为光催化剂,并采用SEM、EDS、TEM、XRD等多种表征手段对合成的材料进行表征分析。以MO和PNP为目标污染物,通过ZnO与MXene质量比、催化剂投加量和反应溶液酸碱度等不同工况条件试验研究,探究ZnO纳米颗粒和ZnO/MXene复合材料最优反应条件和光催化降解性能。主要结论如下:(1)纳米光催化剂的制备与表征。采用简单的溶剂热合成法制备出ZnO纳米颗粒,使用HF刻蚀Ti3Al C2制备MXene粉末,然后通过水热合成法将ZnO纳米颗粒负载到MXene中得到ZnO/MXene复合光催化剂,使用SEM、EDS、XPS、XRD等技术手段表征ZnO纳米颗粒、MXene和ZnO/MXene材料理化性质。SEM结果表明ZnO纳米颗粒几乎都是球形,颗粒大小分布相对均匀,ZnO纳米颗粒的直径约为25~40 nm,粒径较小,比表面积相对较大,而且ZnO纳米颗粒间结构松散,存在许多空隙,具有较好的分散程度,使材料光催化活性得到提升;MXene的形貌是一种具有典型手风琴结构的二维层状材料;ZnO/MXene复合材料颜色呈灰白色,在SEM表征结果中依然具有MXene的手风琴层状结构,但是在层间隙之间可以看到球形的ZnO纳米颗粒覆盖在上面。UV-Vis吸收光谱表明溶剂热法制备的ZnO纳米颗粒的禁带宽度为3.06 e V,这一结果要比普通的ZnO禁带宽度小一些。XRD表征结果显示ZnO纳米颗粒为六方纤锌矿结构,没有杂质峰。EDS结果表明采用这种简单的水热法可以将ZnO成功地负载于MXene中,高效快捷地制备出ZnO/MXene复合光催化材料。(2)ZnO的光催化性能与动力学。以MO和PNP为目标污染物,研究ZnO的光催化性能,在25 W紫外线照射条件下,ZnO纳米颗粒剂量为1.5 g/L时,反应时间为180 min,当MO浓度为20 mg/L其对MO的降解可达92%;当PNP浓度是20 mg/L其降解率达56.2%。MO的准一级动力学最大值为0.0128 min-1,ZnO投加量为1.5 g/L,准二级动力学最大值为0.0049(mg/L)-1·min-1,ZnO投加量为1.5 g/L;PNP的准一级动力学最大值为0.0042min-1,ZnO投加量为1.5 g/L,准二级动力学最大值为0.0004(mg/L)-1·min-1,ZnO投加量为1.5 g/L,并对MO和PNP的降解路径进行了合理的解释。(3)ZnO/MXene复合材料光催化性能。基于光催化降解MO和PNP试验得出ZnO/MXene复合材料中ZnO和MXene的最佳质量比为1:1,投加催化剂之后MO的最佳去除率可达100%,PNP的最佳去除率可达74%;试验条件下,在p H=2.2时,ZnO/MXene与MO反应150 min就可以达到100%的去除率,在p H=7.0时反应180 min降解PNP的最大去除率可以达到74%;投加0.5 g/L的ZnO/MXene复合材料可以100%降解MO,PNP在ZnO/MXene复合材料投加量为0.7 g/L时去除率达到最大。经过5次重复试验,ZnO/MXene复合材料对MO的去除率由100%下降到70.64%,PNP的去除率由74%下降到50.7%,表明ZnO/MXene复合材料具有良好的光催化稳定性。
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