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为了让纳米颗粒满足不同的应用要求而对其表面进行的各种修饰、加工等后处理,即所谓颗粒表面的纳米工程(Nanoengineering of particle surfaces),已是目前纳米领域一个研究热点。而作为纳米材料的一个重要组成部分,磁性纳米颗粒又有着广泛的应用前景。本论文正是从以上两个方面考虑,选择了“磁性纳米复合颗粒的制备与应用研究”作为研究方向,从以下几个角度开展了工作: 1、制备了Pd/Fe3O4与Pd/(SiO2/Fe3O4)两种磁性复合纳米材料,研究了有关的催化活性,探索了通过磁分离技术来解决贵金属纳米催化剂分离/回收问题的可行性,主要取得如下结论: (1)先后利用“原位还原法”与“先合成Pd颗粒再组装”两种途径成功地制备了具有核壳结构的Pd/Fe3O4与Pd/(SiO2/Fe3O4)纳米复合颗粒,并利用碘代苯与丙烯酸之间的Heck反应评价了它们的催化活性。结果表明:以上颗粒能较好的完成催化与分离功能,磁性载体对活性物质Pd无明显的抑制作用。以Pd/(SiO2/Fe3O4)复合颗粒为例,在初始反应中,其TOF为3749h-1。但同时也发现了一些问题如Pd/Fe3O4颗粒随着重复使用的次数增加,容易发生团聚现象,从而导致催化剂活性下降。此外,配位到SiO2/Fe3O4载体表面的Pd颗粒在反应过程中容易发生Pd流失与脱附现象。尽管如此,以上工作还是为纳米催化剂的研究做了一些开创性的探索。 (2) 在制备Pd/(SiO2/Fe3O4)催化剂过程中,作者发现了一种制备Pd纳米颗粒的新方法,直接将CNCH2COOK与Na2PdCl4的水溶液混合搅拌12个小时,即可得到粒径在2-5纳米的Pd颗粒,当两者比为2:1时,反应进行得最彻底。这里CNCH2COOK既起到还原剂的作用,又起到稳定剂的作用。 2、提出了一种基于水热反应制备C/(Au@Fe)、C/Ni、C/Fe3O4等碳包埋磁性纳米颗粒的新路线,并在这些颗粒表面分别修饰了Pd纳米颗粒与生物大分子,主要取得如下结论: (1)C/(Au@Fe)与C/Ni复合纳米颗粒的制备:实验结果显示,单纯的Fe纳米颗粒由于反应过程中表面受到氧化而不能生成C/Fe纳米复合颗粒,在反应前,其表面必须预先修饰一层Au。在典型的反应中,所得产物为粒径在200纳米左右的C/(Au@Fe)微球,其中Fe@Au纳米颗粒的含量为23%,为超顺磁性物质,其饱和磁化强度为14.6 emu/g。在各种反应条件中,反应时间及Fe@Au纳米颗粒浓度对产物的影响最大。FT-IR表征结果显示所得产物表面含有大量的官能团如-OH,可以利用其在颗粒表面原位生成 Pd纳米颗粒。而Ni纳米颗粒表面不需要进一步保护就可以生成C/Ni复合纳米颗粒,但其