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碳纳米管((Carbon nanotubes(CNTs))具有中空的层状结构、高的比表面积、良好的化学稳定性和热稳定性等优点,在吸附处理处置金属离子和放射性核素方面具有重要的应用前景。本论文采用浓酸回流法对多壁碳纳米管((Multiwall Carbon Nanotubes(MWCNTs))进行表面氧化处理,使其表面官能基团化,采用宏观静态吸附法与微观表征(如SEM、FTIR、XPS等技术)相结合研究其与Ni2+、Pb2+、Sr2+、Am(III)、Eu(III)、Th(IV)吸附作用机理和模式。本论文共分八章。
第一章简要介绍了论文的选题背景和依据,以及研究的基本内容和总体方案。
第二章简要回顾了与固-液界面吸附相关的一些基本概念和理论。
第三、四、五章分别研究了二价离子Ni2+和Pb2+,三价离子Am(III)和Eu(III),和四价离子Th(IV)在MWCNTs上吸附性能及其机理。结果表明氧化MWCNTs产生大量含氧官能基团,提供更多的表面位,有更高的吸附性能;Ni2+和Pb2+,Eu(III)和Th(IV)在氧化MWCNTs上吸附速率,用假二级吸附动力学速率方程进行拟合很理想;Ni2+和Pb2+,Am(III)和Eu(III),Th(IV)在氧化MWCNTs上吸附依赖于pH,随pH升高,吸附增大;Ni2+和Pb2+的吸附强的依赖于离子强度,随离子强度增大,吸附降低很大,Am(III)、Eu(III)和Th(IV)吸附弱的依赖于离子强度,随离子强度增大,吸附降低很小;Ni2+、Pb2+和Th(IV)的吸附等温线实验数据主要符合Langmuir模型;Ni2+和Th(IV)在氧化MWCNTs上吸附随温度的升高而增大,热力学参数表明吸附是吸热自发的过程;通过调节溶液pH,Ni2+和Th(IV)可以从氧化MWCNTs上洗脱下来;采用XPS技术对Ni2+和Pb2+在氧化MWCNTs表面吸附进行表征,结果表明氧化MWCNTs的含氧官能基团参与Ni2+和Pb2+的吸附用,Ni2+和Pb2+以化学吸附形式吸附在氧化MWCNTs的近表面;用SEM和FTIR技术,研究氧化MWCNTs表面吸附Th(IV)前后的变化;用阳离子螯合树脂研究Am(III)和Eu(III)从氧化MWCNTs上解吸动力学,结果表明吸附为可逆和不可逆吸附,而可逆吸附至少表现为强和弱两种不同的Am(III)或Eu(III)络合物形态吸附。
第六章主要是对氧化MWCNTS进行酸碱滴定,并应用FITEQL3.2软件,对滴定实验数据进行优化拟合,得出其本征酸度常数和表面位浓度;用FITEQL3.2软件结合扩散层(Diffuse Layer Model(DLM)),对Sr2+和Eu(III)吸附数据进行拟合,结果表明DLM模型拟合Sr2+和Eu(III)在氧化MWCNTs上吸附很理想;并研究了Sr2+和Eu(III)同时存在溶液中时的竞争吸附,二价离子Sr2+对三价离子Eu(III)产生弱的影响,而三价离子Eu(III)对二价离子Sr2+产生强的影响;采用XPS技术对Sr2+和Eu(III)存氧化MWCNTs表面吸附进行表征。
第七章在氧化MWCNTS上组装上铁氧化物,制备出磁性复合材料,研究其对Ni2+、Sr2+和Eu(III)的吸附性能。
第八章对本论文的研究结果进行总结,并对以后的研究提出一些设想。
总之,MWCNTs及其组装材料或许是理想的候选材料为金属离子和放射性核素浓缩,回收,以及固化处理处置;通过对金属离子和放射性核素在MWCNTS及其组装材料上的吸附性能及其机理研究,有助于弄清CNTs的吸附特性,评估CNTS在环境保护中的应用前景。