当前燃煤电厂广泛应用NH3法SCR技术来脱除烟气中的氮氧化物，然而商用钒钛类催化剂在脱硝的同时不可避免地促使烟气中部分SO2氧化为SO3。SO3与NH3、H2O反应生成的硫酸氢铵会沉积在催化剂表面，造成催化剂中毒失活。SiO2和CeO2作为脱硝催化剂载体组分和活性助剂，其改性的 VMo/Ti 催化剂抗 SO2性能和表面 NH4HSO4分解特性影响研究较少。此外，关于 NH4HSO4在分子层面形成机理的认知尚不足，在催化剂表面沉积、反应和分解等行为细节研究未见深入报道。
　　本文制备了SiO2和CeO2掺杂VMo/Ti催化剂，开展催化活性和物化性能表征研究，通过负载硫酸氢铵于催化剂表面，进行表征、热分解和反应活性实验，来研究 SiO2和CeO2的掺杂对表面硫酸氢铵分解特性的影响；并借助密度泛函理论和量子化学模拟计算软件分析气相中硫酸氢铵形成路径，揭示硫酸氢铵在催化剂TiO2载体表面沉积、反应分解等过程能量变化、原子间相互作用等细节情况，结果表明：
　　通过共沉淀法制得的复合载体催化剂的脱硝活性高于溶胶凝胶法。SiO2的掺杂使得催化剂表面V5+和Mo6+物种含量下降，且不利于表面反应性亲电子氧物种形成，致使催化剂催化活性下降，但也降低了SO2/SO3转化率，提升催化剂抗硫抗水性能。CeO2的掺杂使得催化剂表面存在大量Ce3+/Ce4+配对物种以及反应性亲电子氧物种，显著提升催化剂在低温段的脱硝活性。SO2会优先结合在Ce物种上形成硫酸铈盐从而减少SO3的生成。SiO2的共掺杂对CeO2改性催化剂的脱硝性能没有明显的抑制作用，且能促进表面硫酸铈盐在更低的温度下分解，提高CeO2改性催化剂抗硫抗水性能。
　　硫酸氢铵的负载不会影响催化剂晶体结构，负载硫酸氢铵的催化剂表面V、Mo、Si和Ce等原子电子云密度下降，硫酸氢铵中S原子在Ce改性催化剂表面具有更高的电子云密度。SiO2和CeO2的掺杂都会提高VMo/Ti催化剂表面硫酸氢铵分解释放SO2的温度区间。SiO2的共掺杂能抑制CeO2改性催化剂表面硫酸氢铵中S原子富集电子，降低硫酸铈盐的热力学稳定性，提高表面硫酸氢铵中 NH4+基团与 NO 的反应活性。在负载硫酸氢铵后VMo/TiSiCe催化剂具有最好的脱硝活性。
　　量子化学计算结果表明气相中SO3、H2O和NH3容易以环状型结构结合团簇，容易以线型方式直接生成硫酸氢铵。H2SO4极易与NH3反应生成硫酸氢铵，而NH3也可以与H2O 发生相互作用后再和 SO3反应生成硫酸氢铵。沉积在 TiO2(001)表面硫酸氢铵受表面作用断裂成HSO4-和NH4+两部分，HSO4-基团会与表面Ti原子形成双齿硫酸盐结构。NH4+基团与NO反应生成的N2和H2O容易从载体表面脱离，而HSO4-基团能稳定存在于载体表面，这可能是造成催化剂中毒失活的原因。