水热改性对褐煤热转化过程中污染物释放及迁移规律影响研究

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褐煤的脱水提质技术能够提高煤炭利用效率、降低能耗损失,已经成为低品质煤大规模利用的重点发展方向。水热改性作为一种高效、实用的脱水提质手段成为研究的热点问题。本文就水热改性对三种低品质煤热转化过程中氮、硫污染物释放及迁移影响规律进行了研究。首先采用高温高压反应釜对准东烟煤、伊敏褐煤、昭通褐煤进行了200℃、250℃、300℃的水热改性实验,获取改性后煤样。发现水热改性确实大幅度脱除了煤中水份,提高了低位燃烧热值。(1)利用X射线光电子能谱技术(XPS)对水热改性前后三种煤种氮、硫元素的赋存形态进行了研究,利用XPSPEAK分峰软件进行氮、硫元素的分峰拟合。发现水热改性确实破坏了煤中氮、硫官能团结构,使得煤中的N-5向N-6或者N-Q发生转化,多环芳烃结构的N-Q向N-6转化,煤分子边缘的N-Q向N-X转化;硫醇硫醚、亚砜、砜类硫可能会向噻吩转化,硫醇硫醚可能向硫铁矿硫转化,同时可能存在着砜类、亚砜类硫向硫酸盐硫转化的过程。(2)利用快速热解仪器-质谱色谱联用仪(Py-GC/MS)对三种低品质煤改性前后快速热解时含氮、硫大分子挥发份的释放特性进行了研究,发现水热改性影响了煤改性前后氮、硫大分子的种类和释放含量。将氮、硫大分子挥发份归类后发现,水热改性影响了挥发份中含氮物质如胺类、酰胺类、肟类、腈类、唑类,含硫物质如硫醇硫醚类等的释放特性。(3)利用管式炉实验平台对三种低品质煤改性前后热解、燃烧过程中含氮、硫杂质的污染物释放特性进行了研究。水热改性使得热解过程中准东煤及昭通煤含氮、硫污染物的释放减少,使得伊敏煤含氮污染物释放增加、含硫污染物释放减小。水热改性使得燃烧过程中准东煤含氮污染物释放减少,含硫污染物释放增大,伊敏煤含氮污染物释放增大、含硫污染物释放减小,昭通煤NO释放量增大,S02第一释放峰降低第二释放峰升高。
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