锡酸镧钡薄膜的制备及其光电特性研究

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透明导电氧化物(Transparent Conducting Oxides, TCOs)拥有高光透过率和高电导率,被广泛应用在光伏器件、液晶显示器、太阳能电池等技术中。在TCOs中,ZnO、SnO2和In203是最常用的材料系统,它们被用作半导体器件的透明导电窗口,例如pn结、场效应管和紫外探测器。然而这些知名的材料体系依然拥有许多不足,例如氧含量不稳定、疲劳和退化。因此,研究拥有更好物理性质的新型透明材料显得十分重要。钙钛矿氧化物是一类重要的材料,其拥有许多优良的物理性质,如铁电性、铁磁性、压电性和超导性。依靠原子掺杂技术,钙钛矿结构的透明导电氧化物最近被广泛研究,例如In、Sb和La掺杂的SrTiO3, Nb掺杂的CaTiO3,和In掺杂的Cd3TeO6。另外,全钙钛矿外延多层异质结由于其复合的物理性质和薄膜制备的优势吸引了广泛的注意。碱土锡酸盐是另一种钙钛矿系统,拥有统一的分子式ASnO3(A=Ba,Sr,和Ca),因其介电性质和气敏性质被应用在电子工业中。其中BaSnO3是典型的立方钙钛矿结构,是宽禁带n型半导体,并且在1000℃时仍然保持稳定。它被用作热稳定电容器,湿度传感器,气体传感器,并且极有可能用于全钙钛矿外延多层异质结。最近,已经有些关于掺杂BaSnO3的研究,特别是La掺杂的BaSnO3 (BLSO)吸引了巨大的关注因其良好的表现。Kim et al.报道了单晶的BLSO,它的电子迁移率为320cm2V-1s-1,载流子浓度为8×1019cm-3,是迄今为止关于TCO的最高值。本文通过溶胶-凝胶法在蓝宝石衬底上制备出Ba1-xLaxSnO3(x=0 - 0.10)薄膜,并利用X射线衍射(XRD)、原子力显微镜(AFM)、扫描电子显微镜(SEM)、霍尔测量、紫外-近红外投射光谱和红外反射光谱来研究BLSO薄膜在常温下的微结构、表面结构、载流子浓度和电子跃迁行为,以及变温下的导电性质和声子模式。主要工作如下:(1)通过X射线衍射光谱、原子力显微镜、扫描电子显微镜和霍尔效应来研究La掺杂对BLSO薄膜在微结构、表面结构和载流子浓度方面的影响。XRD分析表明所有的薄膜都表现出单一钙钛矿相,通过XRD数据计算得到的晶格常数与理论计算相一致。AFM和SEM图片表明BLSO薄膜表面平整,平均表面粗糙度为2ns。霍尔测量结果表明BLSO薄膜为n型半导体。(2)通过透射光谱技术测量了BLSO(x=0-0.10)薄膜在2650-190 nm范围内的透射光谱。所有的薄膜在可见光区的透过率都大于80%,这对于实际应用十分重要。为了提取BLSO薄膜的介电方程和物理参数,我们通过三相层结构(空气/BLSO/衬底)来拟合透射光谱。我们发现BLSO中存在两个带间跃迁(约为4和6 eV),并且跃迁能量随La掺杂浓度线性增加。(3)通过远红外变温反射光谱研究BLSO薄膜的晶格振动行为,我们观察到三个主要的声子模式,并且其振动频率与La掺杂浓度成负相关。随着温度的下降,137 cm-1处的一个极化振子(TO1)变得不稳定,在温度下降的过程中,TOl在温度为270、240、210和180 K,掺杂浓度为0.00、0.02、0.04和0.06的样品中消失了。进一步降低温度,在x=0.00和0.02的样品中,TO1重新出现。
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