制备方法对双钙钛矿复合氧化物LaSrFeCoO6甲烷催化燃烧性能的影响

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采用不同制备方法制备了稀土双钙钛矿复合氧化物LaSrFeCoO6催化剂,使用XRD、FT-IR、H2-TPR、SEM、XPS和磁性等表征手段对比研究了制备方法对LaSrFeCoO6催化剂甲烷燃烧活性的影响。实验结果表明,采用溶胶-凝胶法以柠檬酸、葡萄糖、蔗糖为络合剂,在空气气氛下1100℃焙烧3h后形成单一相物相。柠檬酸为络合剂的甲烷燃烧催化活性最好,起然温度和完全转化温度分别为:432.7℃和639.2℃。络合剂对催化剂比表面影响较大且比表面与催化活性成顺变关系。对溶胶-凝胶法以柠檬酸为络合剂的LaSrFeCoO6催化剂在不同焙烧温度下的化学与物理性能比较。在空气气氛下500℃焙烧3h后形成单一相物相,说明溶胶.凝胶法在较低的焙烧温度下可以合成双钙钛矿复合氧化物。焙烧温度对催化剂比表面影响较大,此外表观活化能也是影响催化活性的重要因素。采用非晶态合金法、溶胶-凝胶法、微乳法制备双钙钛矿复合氧化物LaSrFeCoO6,在空气气氛下1100℃焙烧3h后,三种制备方法均形成单一双钙钛矿物相。非晶态合金法制备的样品在氢还原能力、表面电子密度、表观活化能等方面都表现出良好的性能,甲烷燃烧催化活性明显好于其他制备方法,起然温度和完全转化温度分别为387.2℃和592.7℃。采用非晶态合金法制备了LaSr1-xCexFeCoO6(x=0.5,0.1,0.2)和La1-xCexSrFeCoO6(x=0.05,0.1,0.2)系列双钙钛矿型复合氧化物,实验结果表明,在空气气氛下1100℃焙烧3h后,当稀土Ce掺杂量较小时(x=0.05)形成单一相物相,当掺杂量较大(x>0.05)时形成含少量CeO2的混合相,CH4活性评价表明掺杂Ce后催化剂的甲烷燃烧催化活性与Ce掺杂量成顺变关系。
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