论文部分内容阅读
随着国民经济迅猛发展和环境保护意识日益增强,污水治理不仅已成为我国水环境改善综合治理的重点和难点,而且直接关乎人们身体健康和国家可持续发展。在诸多处理方法中,吸附法因操作简单、成本低和环境友好等优点,已获得广泛应用,其处理效果(处理能力与处理速度)主要取决于吸附材料的化学组成和孔结构,因此,开展优良孔结构、高效和低成本吸附材料的可控制备及其吸附行为研究,对我国污水高效治理具有重要意义和实际应用价值。相比较,氧化镁吸附材料具有来源丰富、成本低廉、表面活性位点丰富等优点,在印染工业废水、重金属废水和生活污水治理等方面获得应用,但是存在比表面积低、孔径分布宽等缺点,从而极大限制了其吸附效能的发挥。基于氢氧化铝的酸碱双性和氨缓释特征,通过调控在氧化镁前驱体碳酸镁形成过程中氨的释放,利用低pH生成的氢氧化铝在高pH条件下溶解机制,从而调控氧化镁吸附材料的孔结构;以有机染料甲基橙(MO)和重金属铅离子(Pb2+)为探针,详细探讨氧化镁吸附材料孔结构对两者吸附性能的影响规律,从而揭示氧化镁孔结构与吸附性能间的构-效关系,为高效氧化镁吸附材料的孔结构设计与可控制备提供科学依据。论文的关键内容和成果如下:(1)以氯化镁为镁源,以尿素为氨缓释沉淀剂,采用水热法可控制备立方体碳酸镁前驱体,通过空气气氛焙烧制备得到高比表面积立方体氧化镁吸附材料,并系统探讨其对MO吸附性能。研究结果表明,所制得吸附材料比表面积为182m2/g,平均孔径在6~8nm之间;该吸附材料对甲基橙吸附行为遵循准二级动力学方程和佛伦德里希吸附等温方程,在10 min左右达到吸附平衡,最大平衡吸附量在3000 mg/g以上,具有优异的吸附性能。(2)以氯化镁、氯化铝为镁源和铝源,以尿素为氨缓释沉淀剂和氢氧化铝模板溶解剂,采用水热法(180 ℃)制备碳酸镁前驱体,并通过在空气气氛550 ℃焙烧成直通介孔氧化镁吸附材料,并探讨该吸附材料对MO和Pb2+吸附行为与机理。研究结果表明,通过镁铝比例的调控,可控制备得到高比表面积和丰富直通孔结构的麦穗状氧化镁;该吸附材料比表面积可达136m2/g,平均孔径在5~8nm之间;该吸附材料对甲基橙和铅离子吸附过程遵循准二级动力学方程和朗格缪尔吸附等温方程,对甲基橙最大吸附量为5483 mg/g,对铅离子最大吸附量为2359 mg/g。(3)以氯化镁和氯化铝为镁和铝源,以尿素为氨缓释沉淀剂,采用表面活性剂十六烷基三甲基溴化铵(CTAB)和十六烷基三甲基氯化铵(CTAC)为形貌控制剂,并通过水热法和焙烧法联用,可控制备得到两种麦穗状氧化镁吸附材料,且详细考察其对甲基橙的吸附性能。研究结果表明,表面活性剂的引入对该吸附材料形貌未产生较大的影响;添加CTAB后的麦穗状氧化镁比表面积增加到了 171 m2/g,平均孔径为6.31 nm,该吸附材料对甲基橙的吸附过程遵循准二级动力学方程和佛伦德里希吸附等温方程,平衡时间缩短至10min,最大平衡吸附量为3353 mg/g;添加CTAC后的麦穗状氧化镁比表面积增加到了 166 m2/g,平均孔径为5.55 nm,该吸附材料对甲基橙的吸附过程遵循准二级动力学方程和朗格缪尔吸附等温方程,平衡时间缩短至10 min,最大平衡吸附量为3518 mg/g。