论文部分内容阅读
本文介绍了半导体光催化化学研究的发展现状、理论以及现实意义。详细阐述TiO2光催化消除有机污染物机理及其研究现状。制备了(C5H7N2)3AsMo12O40?5H2O/TiO2和RE(RE=La、Ce、Pr、Nd) /TiO2光催化剂。在自行设计和安装的流动连续光催化反应装置中,以甲醇(丙酮)与空气的混合气体模拟室内空气污染物,在可见光或平均波长为253.7nm的紫外灯照射下的进行光催化消除反应,考察了催化剂的光催化活性。运用红外光谱、差热-热重、X-射线衍射、扫描电镜、荧光光谱等表征手段系统研究了催化剂的光谱性质以及结构形态。用溶胶-凝胶法制备了RE(RE=La、Ce、Pr、Nd)/TiO2光催化剂,研究了单一稀土元素的掺杂对TiO2催化活性的影响。通过光催化消除甲醇实验研究了活化温度、不同稀土元素及其掺杂量对催化剂活性的影响。差热-热重、荧光等实验结果表明:由于稀土元素的掺杂,TiO2由锐钛矿向金红石相的转变温度有所提高;光生电子和空穴复合率有所降低,催化性能明显提高。尤其是Pr元素的掺杂对TiO2催化性能的提高最为明显。初始浓度为12.0g?m-3,流速为10.0ml?min-1,催化剂用量为0.1g时,Pr/TiO2催化消除甲醇的消除率达84.0%。对Pr/TiO2催化剂催化消除甲醇反应进行了动力学研究。活化能为20.0kJ?mol-1,表现为一级反应。采用浸渍法制备了(C5H7N2)3AsMo12O40?5H2O/TiO2复合光催化剂,通过一系列表征手段对催化剂进行了研究。由扫描电镜可以看出复合催化剂粒子细化,颗粒分布更为均匀;测定了TiO2以及不同(C5H7N2)3AsMo12O40?5H2O含量的复合催化剂的荧光发射光谱,发现掺杂后催化剂的发射光谱相对强度要明显小于纯的TiO2,说明(C5H7N2)3AsMo12O40?5H2O的掺杂有助于抑制电子-空穴的复合,充分体现了二者的协同效应。(C5H7N2)3AsMo12O40 ? 5H2O掺杂量为5.0wt.%的(C5H7N2)3AsMo12O40?5H2O/TiO2的催化剂活性最好。在甲醇初始浓度为3.2g?m-3、丙酮初始浓度为3.5 g?m-3时,体系流速为10.0ml?min-1时,催化剂的对甲醇和丙酮的消除率达到100.0%。在Au/TiO2紫外光催化消除甲醇研究的基础上,研究了可见光对甲醇的催化消除作用。运用正交试验考察掺杂量、焙烧温度、焙烧时间等制备因素对催化剂可见光催化活性的影响,获得了金含量为1.0wt.%,焙烧温度为200℃时为最佳制备条件。在可见光下,当甲醇气体初始浓度为35.0g?min-1流速为5.0ml?min-1时,催化消除可达62.3%。