钆锆烧绿石（Gd₂Zr₂O₇）被认为是晶格固化锕系核素(²³⁹Pu,²³⁷Np,²³⁸U,²³⁸Np等)以及裂变核素(¹²⁹I,⁹⁰Sr,¹³⁷Cs等)拥有超长半衰期核素的理想基材之一,也是目前高放废物处理处置等领域研究的热点和难点。然而,烧绿石是一种较难合成的矿物,主要利用高温固相法对其进行制备。传统方法具有耗时长（⁷2 h）,产生废水废气等缺点。放电等离子烧结（Spark Plasma Sintering）是近年来发展起来的一种新型烧结技术,能将等离子活化、热压、电阻加热相融合,实现样品的快速制备,具有升温速度快、烧结时间短、产品致密度高、粒径均匀等优点。本论文首次将放电等离子烧结技术应用于高放废物固化处理。以Gd₂O₃和ZrO₂为原料,制备Gd₂Zr₂O₇钆锆烧绿石矿物固化体,将Nd³⁺作为三价锕系核素的模拟替代物,Ce⁴⁺作为四价锕系核素的模拟替代物,制备钆锆烧绿石基模拟核素固化体(Gd_2-xNdZr₂O₇（0≤x≤2.0）,Gd₂Zr_2-yCe_yO₇（0≤y≤2.0）及Gd_2-xNd_xZr_2-yCe_yO₇（0≤x,y≤2.0）)。借助XRD、SEM、Raman、TEM等测试表征,并对XRD衍射数据进行结构精修,分析模拟废物含量对固化体的物相、晶胞参数、振动模式、微观形貌、微观结构的影响,弄清模拟核素在固化体中的类质同象作用、赋存状态（A、B占位、竞争机制、氧化价态和固溶量等）及晶格固核机理。主要研究结果表明:（1）以Gd₂O₃和ZrO₂为实验原料,利用放电等离子烧结炉在1700oC、80 MPa条件下保温3 min成功制备单一物相Gd₂Zr₂O₇固化体。所得样品与常规方法在1500oC烧结72 h的样品相比,具有致密的微观形貌和较高的密度。（2）通过配方设计,成功制备钆锆烧绿石基三价模拟核素固化体Gd_2-xNdZr₂O₇（0≤x≤2.0）。在所制备的钆锆烧绿石基三价模拟核素固化体中,当0≤x≤0.7时,样品为单一的萤石型结构;当0.8≤x≤2.0时,样品转变为烧绿石型结构。且随三价模拟核素掺杂量增加,拉曼振动强度呈现出逐渐增加的趋势,密度呈现出逐渐减小的趋势,晶粒尺寸呈现增大的趋势。（3）通过配方设计,成功制备钆锆烧绿石基四价模拟核素固化体Gd₂Zr_2-yCe_yO₇（0≤y≤2.0）。在所制备的钆锆烧绿石基四价价模拟核素固化体中,当0≤y≤1.0时,样品为单一的萤石型结构;当1.5≤y≤2.0时,样品转变为混合相结构。系列固化体形貌均匀,晶界清晰,致密性高,且随四价模拟核素掺杂量增加,密度呈现出逐渐减小的趋势。（4）利用放电等离子烧结技术成功烧结一系列钆锆烧绿石基模拟双核素放射性废物固化体Gd_2-xNd_xZr_2-yCe_yO₇（0.0≤x,y≤2.0）。当0.0≤y≤1.0时,样品为单一的萤石型结构;当y≥1.5,样品转变为混合相。在单一物相条件下,随模拟核素掺杂量增加,XRD衍射峰向小角度方向偏移,晶胞参数和晶胞体积呈增大的趋势。所制备样品微观形貌均匀,晶粒呈立方形,样品内原子层排列整齐,具有较高的致密度,元素在其内部分布均匀。