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半导体光催化还原技术是一种很有发展前途的处理Cr(VI)废水的方法,而研发高效、稳定、经济、无毒的可见光催化剂是实现其工业化应用的关键。虽然SnO2、CeO2和Zr02作为光催化剂材料具有稳定、低成本、无毒的优点,但它们都是宽带隙半导体材料(Sn02、Ce02和Zr02的带隙值分别为3.8、3.2和5.0 eV),主要吸收太阳光中的紫外光(紫外光只约占太阳光能量的5%),极大地影响了这些光催化剂的光催化活性,限制了它们在光催化领域中的实际应用。因此,通过对SnO2、CeO2和Zr02这些宽带隙半导体材料进行改性,拓宽其光响应范围,从而提高它们的可见光催化活性,是发展新型高效可见光催化剂的重要手段之一。本文主要研究了N改性SnO2、CeO2和Zr02纳米晶的溶剂热合成及其光催化处理水中Cr(VI)的应用。已经完成的主要研究内容总结如下：1.以SnCl4-5H2O、不同用量的HN03和无水乙醇为原料,采用溶剂热法,在180。C加热12 h合成了一系列四方相N掺杂Sn02纳米材料(如SnO2-HNO3-1、SnO2-HNO3-2和SnO2-HNO3-3)。利用x-射线衍射(XRD)、透射电子显微镜(TEM)、X-射线光电子能谱(XPS)、傅里叶变换红外光谱仪(FT-IR)和紫外-可见漫反射光谱(UV-vis)等测试手段表征了所得产物的组成、结构和光学性质。以可见光(λ>420 nm)为光源、以K2Cr2O7水溶液为模型污染物,考察了不同硝酸用量情况下所合成的N掺杂Sn02纳米材料的光催化活性,并与SnO2-NH3(指用氨水代替硝酸,溶剂热合成的Sn02纳米晶)的光催化活性做了对比。结果表明：(1)在可见光(λ>420 nm)照射下,SnO2-HNO3-1, SnO2-HNO3-2和SnO2-HNO3-3对Cr(VI)的还原表现出很高的可见光催化活性,其中SnO2-HNO3-3的光催化效率最高,而SnO2-NH3几乎无可见光催化活性；(2)催化剂的投加量和Cr(VI)溶液的初始浓度影响SnO2-HNO3-3光催化还原Cr(VI)的速率；(3)光催化反应后,Cr(VI)被还原为Cr(III)。2.以Ce(NO3)3-6H2O, HNO3和甲苯为原料,采用溶剂热法,在180。C下加热24 h制得了立方相N掺杂Ce02纳米晶(Ce02-HN03)o利用XRD、TEM、HRTEM、XPS、Raman和UV-vis等测试手段表征了产物的组成、结构和光学性质。以可见光(λ>420 nm)为光源、以K2Cr207水溶液为模型污染物,测试了所合成的N掺杂Ce02纳米晶光催化还原Cr(VI)的活性,并与CeO2-NH3(指用氨水代替硝酸,溶剂热合成的Ce02纳米晶)的光催化活性做了对比。结果表明：(1)CeO2-HNO3相比于CeO2-NH3表现出更高的可见光催化能力；(2)催化剂的投加量越大、Cr(VI)溶液的初始浓度越小,越有利于快速还原Cr(VI);(3)共存离子Cu2+、Fe3+、PO43、CH3COO和C2O42-影响CeO2-HNO3光催化还原Cr(VI)的效率,Na+、Mg2+、C1-和SO42-对CeO2-HNO3光催化还原Cr(VI)的效率基本无影响；(4)光催化反应后,Cr(VI)被还原为Cr(III)。3.以ZrCl4、HNO3和无水乙醇为原料,采用溶剂热法,在180。C加热12-24 h制得了一系列立方相N掺杂Zr02纳米材料(为了便于表述,我们将反应时间为12、18和24 h时所制产物分别标记为ZrO2-HNO3-12、ZrO2-HNO3-18和ZrO2-HNO3-24)。利用XRD、XPS、 FTIR、TEM、HRTEM和UV-vis等测试手段表征了产物的组成、结构和光学性质。以可见光(λ>420 nm)为光源、以K2Cr207水溶液为模型污染物,研究了不同反应时间所合成的N掺杂ZrO2纳米晶光催化还原Cr(VI)的性质,并与ZrO2-NH3(指以氨水代替硝酸,溶剂热合成的zrO2纳米晶)的光催化活性做了对比。结果表明：(1)在可见光(λ>420 nm)照射下,以HN03为氮源制得的Zr02对Cr(VI)的还原表现出很高的可见光催化活性,然而以NH3H2O为氮源合成的ZrO2不具有可见光催化活性；(2)催化剂的投加量、Cr(VI)溶液的初始浓度和pH值均影响ZrO2-HN03光催化还原Cr(VI)的效率；(3) ZrO2-HNO3的合成反应时间影响产物的光催化效率；(4)光催化反应后,Cr(VI)被还原为Cr(III)。