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相变材料(Phase Change Materials,PCMs)是储能技术发展和应用的关键因素,在推进新能源开发和提高能源利用率方面起着至关重要的作用。本论文以定形相变材料为研究对象,针对当前复合相变材料储能密度与导热速率难以兼顾及应用范围单一的问题,提出以三维结构高导热碳介质组装多级孔储能单元的新思路:三维结构高导热碳介质提供高效的热传输通道;多级孔储能单元高效匹配并负载相变芯材;调控芯材分子在载体间的界面作用实现热能的有效传递与释放;开发网络阵列导电结构,拓展相变材料的应用范围。具体研究包括以下三个部分:(1)高导热、高封装效率SA/CNT@PC的制备与性能研究通过碳化碳纳米管@金属有机骨架(CNT@MOFs),得到具有芯鞘结构的碳纳米管@多孔碳(CNT@PC)载体。MOFs衍生的多孔碳具有高孔隙率和大比表面积,可借助毛细作用力将相变芯材稳固在载体的孔道中,实现芯材的高效固载。同时,3D碳纳米管可提供连续的声子传递通道,PCMs和CNT的分子间作用降低载体与芯材十八酸(SA)间的界面热阻,实现热导率的有效提升。SA/CNT@PC具有高导热率(1.023W m-1 K-1),高潜热值(155.7 J g-1)和高的封装效率(99.9%)。SA/CNT@PC优异的热学相关特性使其在废热利用方面展现出很大的潜力。(2)高导热、高储能密度SA/rGO@PC的制备与性能研究通过高温碳化氧化石墨烯@金属有机骨架(GO@MOFs),成功制备了具有3D多级结构的还原氧化石墨烯@多孔碳(rGO@PC)载体。在碳化过程中,MOFs转化为多级结构多孔碳,同时GO被还原为rGO。具有高孔隙率和大比表面积的3D多级碳借助毛细作用力稳固PCMs。PCMs分子与rGO之间的分子间作用力降低了载体与芯材间的界面热阻,提升了复合相变材料的热导率。此外,三维网络结构促进了 SA分子在受限空间内的弯曲和振动,有助于提高潜热释放效率。SA/rGO@MOF-5-C的芯材负载量高达90.0 wt%,具有高相变潜热(168.7 Jg-1)和高热导率0.60 Wm-1K-1,同时实现电热转换功能,该材料在热能储存领域中显示出巨大的潜力。(3)高效电热转换octadecane/ZIF-67@IRMOF-3-C的制备与性能研究通过高温碳化ZIF-67@IR-MOF-3,得到ZIF-67@IR-MOF-3衍生的多孔碳(ZIF-67@IR-MOF-3-C),该载体由网络结构的CNT@PC单元构成,并由CNT将各个单元贯穿并连接在一起。将相变芯材十八烷(octadecane)引入该载体后,可得到兼具低施加电压和高电热存储效率的电热相变材料。载体的3D网络结构降低了复合材料的电阻,从而确保了体系可在低工作电压下均匀加热。此外,每个CNT@PC单元中的高电/热传导CNT内核促进芯材和载体间的界面接触,确保电能向热能的快速转换。此外,低导热无定形多孔碳层减小固-气界面处的对流热损失,进一步提升复合相变材料的电热存储效率。因此,octadecane/ZIF-67@IRMOF-3-C可以在1.1 V的低电压激发下实现94.5%的电热存储效率,是目前纳米碳基电热相变材料的最高水平。本章的研究将复合相变材料的应用范围从传统的热能-热能转换拓展向电能-热能转换,为高效电热材料的载体设计提供了丰富的实验基础及理论依据。本论文开拓了同步转化MOFs基前驱体获得高导热碳@多级孔碳载体的新方法,揭示储能单元与导热介质的能量释放与输运的关联机制,丰富超高储能与高效导热协同强化的有效手段,引领一类兼具高储能密度、高热导率、高热能释放效率等综合性能优异的新型相变材料的研发。