光电化学处理尿液同时产电的研究

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尿液属于生物资源,含有大量的尿素、有机质等,蕴含着丰富的化学能。随着城市的发展,尿液农用已很罕有。此外,由于大量的药品、化学品应用以及各类环境污染物的出现,致使尿液中出现了多种微量污染物和致病微生物,给土壤和地下水带来被污染的风险。论文利用光电催化的原理,设计光电化学池,通过引发氯自由基和羟基自由基进行尿液净化处理,实现了尿液的高效脱氮和总有机碳(TOC)去除,并实现了尿液化学能向电能的转化。尿液光电化学高效脱氮和去除TOC的研究:论文提出了尿液光电化学高效脱氮和去除TOC的新思路,即在光电催化下,光阳极WO3表面产生的光生空穴氧化Cl-和HO-成Cl·和HO·,氯自由基与尿液中尿素、氨氮等反应转化为N2,羟自由基与尿液的有机物反应去除TOC。光电催化体系过氧化产生的少量硝态氮如NO3-则被泡沫镍上改性的Pd/Au阴极选择性地还原成N2,从而实现尿液的高效脱氮和有机物的净化。研究结果表明,含有30 mg L-1尿素的模拟尿液在90 min内,总氮去除率达99.45%;EPR的检测结果表明,反应系统中存在Cl·和HO·反应物种。该体系应用于实际实际尿液处理,表明脱氮率可达99.37%,TOC去除率达50.91%。脱氮燃料电池高效净化尿液和产电的研究:在上述研究的基础上,进一步设计了一种脱氮燃料电池,既能实现尿液的净化,又能将尿液中的化学能转变成电能。产电及净化过程涉及的步骤包括(1)利用光阳极诱发氯自由基(Cl·)和羟基自由基(HO·),通过Cl·氧化尿液中的含N物质生成N2,同时HO·将尿液中的有机物矿化成CO2;(2)在阴极上,被过度氧化的NO2-或者NO3-在阴极上选择性还原为N2或NH4+;(3)阴极形成的小部分NH4+可进一步通过(1)过程转化成氮气,然后进行(2)循环反应,实现彻底的脱氮;(4)通过使用由WO3光电极与后置的poli-Si PVC板组成的复合光阳极,进一步提升光阳极的反应效率和电荷分离与迁移能力。实验结果表明:脱氮燃料电池表现出了高产电量(功率密度)、高脱氮率(TN去除率)以及有机物高矿化率(TOC去除率):模拟尿液中,其功率密度、TN去除率以及TOC去除率,分别为2.24 mW cm-2、99.02%以及50.76%;实际尿液,分别为2.51 mW cm-2、98.60%及54.55%。本论文研究通过构建光催化电解池及尿液脱氮燃料电池能有效地实现了尿液的净化和其化学能到电能的转化,为尿液的资源化处理提供了新途径。
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