在“先立后破,走稳双碳之路”的时代背景下,轮胎的发展趋势是:绿色、环保和保障生命健康。但现在商用绿色轮胎一般由溶聚丁苯橡胶、白炭黑、硅烷偶联剂和其它橡胶加工助剂制备而成,已无法满足如上需求。溶聚丁苯橡胶依赖不可再生石油资源,并且在制备过程中产生大量的碳排放,同时硅烷偶联剂与白炭黑表面的硅羟基反应会产生大量的挥发性有机物排放,如甲醇或乙醇,污染环境和危害人类生命健康。本课题针对如上问题,围绕基于生物基来源的环氧化天然橡胶开展研究,制备了不同环氧度的环氧化天然橡胶,并作为大分子偶联剂与天然橡胶、白炭黑复合,改善了白炭黑分散性和纳米复合材料的综合性能,成功制备出了综合性能优异且低挥发性有机物排放的生物基橡胶纳米复合材料,有望代替溶聚丁苯橡胶和硅烷偶联剂制备高性能绿色轮胎。论文的第一部分为不同环氧度环氧化天然橡胶的制备及其相关性能表征,即论文的第三章。在该部分中,首先通过核磁共振、差式扫描量热仪、凝胶渗透色谱等方法对环氧化天然橡胶的环氧度、玻璃化转变温度、分子量以及凝胶含量等基础性质进行了表征,通过广角X射线衍射、力学性能测试等对环氧化天然橡胶硫化胶的结晶能力以及力学性能进行表征从而评估其直接作为轮胎胎面基体材料的可能性。论文的第二部分将环氧化天然橡胶与白炭黑在不同热处理温度下复合,研究热处理温度对环氧化天然橡胶与白炭黑之间反应的影响,即论文的第四章。通过衰减全反射红外光谱、热重分析、X射线衍射等方法对环氧基团和硅烷醇基的反应程度进行评估。相比于天然橡胶和白炭黑间的结合强度,环氧基团的引入能够明显改善橡胶基体与白炭黑间的相容性,且随着热处理温度的提高二者间的结合会进一步增强。论文的第三部分将环氧化天然橡胶引入到天然橡胶/白炭黑复合材料中,研究环氧化天然橡胶作为大分子相容剂和偶联剂的作用机理,即论文的第五章。在该部分中,实验使用了不同环氧度以及不同掺入比例的环氧化天然橡胶来改善白炭黑在橡胶基体中的分散,通过动态静态力学性能以及形貌分析进一步阐明了环氧化天然橡胶与白炭黑间的作用机制和影响因素。研究结果表明,环氧化天然橡胶的加入显著改善了复合材料的动态性能,在滚动阻力相近的同时拥有着更为优秀的抗湿滑性能,但在静态力学性能方面仍有较大缺陷。因此对方案进行改进,将环氧化天然橡胶与少量硅烷偶联剂并用后,成功制备出了高抗撕、高抗湿滑和低滚阻的复合材料。环氧化天然橡胶与硅烷偶联剂并用后的复合材料在拥有较高的力学性能以及优异的抗湿滑性能的同时可以减少成本并降低轮胎加工中的碳排放和挥发性有机物排放,说明环氧化天然橡胶在新型生物基绿色轮胎的开发领域拥有广阔的应用前景。