改性氧化石墨烯膜对放射性废水中金属离子的渗透性能研究

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随着核能的发展和核技术的广泛应用,放射性废水的处理成为一个亟待解决的问题。这种废水的净化比工业和城市废水的处理更具挑战性。在各类放射性废水的处理方法中,膜分离技术具有无需化学添加剂、能耗低及可再生、可重复利用等优点。石墨烯及其衍生物氧化石墨烯是一种天然的二维材料,在水分离领域作为新的膜材料使用。而放射性废水中主要离子的水合半径存在明显差异,可以利用氧化石墨烯膜进行分离。本文探讨了放射性废水中金属离子在氧化石墨烯膜上的渗透行为。本文采用两种二羧酸(丙二酸Ma和己二酸Ad)交联氧化石墨烯(GO)制备出高稳定性过滤膜:丙二酸交联膜(GO-Ma)和己二酸交联膜(GO-Ad);采用SEM、XRD、FTIR及XPS等表征手段对两种膜的形貌及内在特征进行了表征,并测定了两种膜的水通量;重点研究了两种膜对放射性废水中金属离子、重金属离子的截留性能,并选取了GO-Ma膜对模拟放射性废水中七种金属离子(Ni,Cu,Zn,Cr,Cd,Pb,As)进行渗透性能研究。结果表明,在0.18 Mpa N2压力下,GO-Ma和GO-Ad膜的水通量分别为6.63和11.76 L·m-2·h-1·bar-1;GO-Ma和GO-Ad薄膜对常见金属离子(K+,Na+,Ca2+)的截留率分别达到83.5%(GO-Ma)和79.4%(GO-Ad),对重金属离子(Zn2+,Cd2+,Pb2+)的截留率分别为90.15%(GO-Ma)和88.16%(GO-Ad)。GO-Ma薄膜对模拟放射性废水中7种金属离子(Ni,Cu,Zn,Cr,Cd,Pb,As)的截留率均高于89.1%。并且发现经过简单的酸洗之后,GO-Ma薄膜的截留性能几乎完全恢复。这些结果表明,二酸交联复合膜在放射性废水处理中具有潜在的应用。本文采用酸性氧化的碳纳米管(CNT)交联氧化石墨烯(GO)膜,制备出GO-CNT复合膜,并对其做了SEM、XRD、FTIR及XPS等结构表征。伴随着相对较高的水通量(10.52 L?m-2?h-1?bar-1),本文研究了不同CNT掺杂量、不同酸度、离子强度的条件下,GO-CNT膜对UO22+离子的截留性能。结果表明,随着酸度和离子强度的增加,UO22+的截留率逐渐增加;随着CNT掺杂量的增加,层间距增大,UO22+的截留率逐渐降低;经过酸洗涤后,GO-CNT膜对UO22+的截留能力几乎不变,说明GO-CNT膜可以重复多次利用。本文使用三聚氰胺(Me)和酸性氧化后的碳纳米管(CNT)改性氧化石墨烯(GO)膜,制备出高稳定性和高水通量(19.69 L?m-2?h-1?bar-1)的GO-CNT-Me膜;采用SEM、XRD以及FTIR表征手段对GO-CNT-Me膜进行了表征;主要研究了GO-CNT-Me膜对不同主族的金属离子的渗透性能。结果表明,经过改性的复合膜,具有较大的层间距,导致GO-CNT-Me膜对碱金属(Na+,K+,Cs+)的渗透率均大于26.61%,对碱土金属(Mg2+,Ca2+,Sr2+)的渗透率均大于14.34%,对过渡金属(Zn2+,Cd2+,Pb2+)的渗透率均大于11.6%,本文还利用GO-CNT-Me膜对K+、Ca2+、UO22+进行渗透实验。结果表明,K+与UO22+的分离比为3.24:1,Ca2+与UO22+的分离比为1.86:1,因此GO-CNT-Me膜具有从一价和二价金属离子中分离UO22+的潜力。
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