改性Cu基分子筛催化剂制备及NH3--SCR性能研究

来源 :河南科技大学 | 被引量 : 0次 | 上传用户:leave2009418
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柴油机排放的氮氧化物(NOx)造成严重的环境问题,比如光化学烟雾、酸雨以及臭氧破坏等。为了满足更加严格的排放法规和减少氮氧化物带来的空气污染,提出各种柴油机尾气后处理方法,但就实现NOx排放限值和经济性而言,NH3-SCR被认为是最有效的去除NOx技术。目前以小孔菱沸石SAPO-34为载体的NH3-SCR催化剂具有低温活性强、温度窗口宽和N2选择性高等优点,是一种在柴油机尾气后处理方面具有很高应用价值的催化剂。
  本文采用浸渍法制备Cu/SAPO-34催化剂,探究Cu负载量对催化剂的NH3-SCR性能影响。为了进一步提高Cu/SAPO-34催化剂的低温活性和拓宽活性温度窗口,研究不同Cu、Ce负载量对Cu/SAPO-34催化剂NH3-SCR性能影响。最后探讨了水热老化温度和Ce负载量对Cu/SAPO-34催化剂的水热稳定性的影响。通过SEM、XRD、H2-TPR、XPS、NH3-TPD和in situ DRIFTS等表征手段分析不同催化剂活性和稳定性差异的原因。得出的主要结论如下:
  采用浸渍法制备的Cu/SAPO-34催化剂的最佳的Cu负载量为4wt%,在350~450℃温度范围内NOx转化率都达到95%以上。Cu活性金属能以无定形高度分布在催化剂上,催化剂晶粒保持规整且分散性较好。Cu/SAPO-34催化剂的主要活性物种是Cu2+和Cu+,催化剂还具有大量的结构弱B酸和Cu2+相关的L酸。掺杂Ce能够改善高Cu的负载量的分布性,减少Cu物种团簇形成CuO,同时还能提高Cu/SAPO-34催化剂中的Cu2+和Cu+活性物种。掺杂的Ce占据催化剂的结构性B酸性位,使Cu/SAPO-34催化剂的中强性酸的数量减少,当Cu∶Ce比为4∶5时,掺杂Ce的促进作用大于抑制作用,显著提高Cu/SAPO-34催化剂的中低温性能。水热老化会造成Cu和Ce的团簇形成CuO和CeO2,造成催化剂的Cu活性物种减少和氧空穴浓度减小,同时还会导致催化剂的弱酸酸量大量减少,所以Cu-Ce/SAPO-34的NH3-SCR性能下降。研究发现水热老化温度越高,催化剂的NH3-SCR性能下降程度越大,提高Ce的负载量能稳固Cu/SAPO-34催化剂的结构,从而能提高其水热稳定性。Cu/SAPO-34催化剂的反应机理为E-R机理,掺杂Ce不会改变其反应机理。水热老化不会切断催化剂的E-R反应机理。
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