泡沫镍基复合材料的制备及电催化裂解水性能研究

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开发能够代替不可再生化石能源的新能源,在保护环境的同时建设可持续的能源体系是至关重要的。氢能是目前最受关注的新能源之一,在一定电压的驱动下,水可以分解为氢气和氧气。所以,提高电裂解水效率,开发具有丰富活性位点的过渡金属电催化剂,对未来可再生能源—氢能的转化和能源系统的调整无疑具有重要的作用。目前,许多研发人员通过采用设计纳米结构、加入导电载体或掺杂其他元素等技术来开发高效的电化学分解水催化材料。基于以上观点,通过实验优化,本论文制备了三种以过渡金属泡沫镍为基底的多元复合电催化剂。通过一系列物理表征和电化学测试研究了所制备的电催化剂的形貌、结构、元素组成及电解水性能。开展的主要工作如下:(1)以泡沫镍为基底,先用双氧水对其进行部分表面原位氧化,再用溶胶提拉浸渍法在Ni O@Ni基底上负载二硫化钼和石墨烯,经Ar-H2气氛下500℃退火4 h合成Mo S2-Graphene-Ni O@Ni复合材料。采用XRD、SEM、TEM和XPS等手段对该复合催化剂进行表征,分析表明催化材料表面形成致密的Mo S2-Graphene-Ni O褶片状结构。通过电化学工作站在三电极体系,碱性电解液(1M KOH)中测试其析氢性能,实验表明在10 m A·cm-2下,复合材料的过电势为150 m V,Tafel斜率为80 m V·dec-1,电荷转移电阻(Rct)为15.14Ω,且具有良好的稳定性。(2)以泡沫镍为基底和镍源,硒粉、水合肼和钼酸钠为原料,通过一步水热法原位合成Mo Se2/Ni Se/Ni3Se2@Ni复合催化材料。采用XRD、SEM、TEM和XPS等手段对该复合催化剂进行表征,材料表面形成了硒化镍微岛的硒化钼纳米片相互交错的结构。通过电化学工作站在三电极体系,碱性电解液(1 M KOH)中测试其电解水性能,实验表明,作为HER过程,其10 m A·cm-2所需的过电势和Tafel斜率分别为113 m V和85.7 m V·dec-1。作为OER过程,在100 m V·dec-1的电流密度下,过电势为397 m V,Tafel斜率为44.9 m V·dec-1。当同时用作阴极和阳极整体催化裂解水时,只需要1.583 V的电池电压达到10 m A·cm-2的电流密度,说明该材料具有作为整体水裂解的双功能电催化剂的潜力。(3)以泡沫镍为基底,二氧化硒和仲钼酸铵为原料,先通过电化学沉积法制备Mo Se2@Ni,再通过简单的浸泡自生长,在0.01 M的九水合硝酸铁溶液中浸泡生长出Fe OOH-Mo Se2@Ni复合催化材料。采用SEM和XPS等手段对复合催化剂进行表征,材料表面形成Fe OOH纳米棒结构。通过电化学工作站在三电极体系,碱性电解液(1M KOH)中测试其电解水性能,对于HER,其10 m A·cm-2所需的过电势和Tafel斜率分别为128 m V和99.4 m V·dec-1。对于OER,在20m A·cm-2的电流密度下,过电势为306 m V,Tafel斜率为67.8 m V·dec-1。无论作为析氢还是析氧材料,均有较稳定的性能。
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