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超级电容器具有高功率密度、长循环寿命、使用安全性高等优点,作为储能设备具有很大的发展潜力。石墨烯,一种独特的二维结构碳材料,具有许多非凡的物理和化学性质:高载体流动性,高光学透射率,高杨氏模量,良好的柔韧性,极高的比表面积等,与超级电容器对电极材料的要求十分符合。通过水热法制备的石墨烯水凝胶具有高导电性和高机械强度等特点,但是其能量密度与电池等材料还存在一定差距。本文以石墨烯水凝胶为基础,从改变石墨烯水热制备条件和引入杂化原子以及赝电容来提升材料的比电容两方面着手展开研究:1、利用水热法成功制备了不同浓度的石墨烯水凝胶:(1)通过改变起始氧化石墨(GO)的浓度,石墨烯凝胶的微观结构和孔径分布发生明显改变,在3 mgml-1的浓度下,可以得到具有最佳比电容样品,比表面积达到2110m2g-1,在0.5A g-1的电流密度的比电容为297Fg-1。10000次循环以后,样品仍旧能够保持93.4%的起始比电容;(2)改变制备电极片时的压片压力,可以得到具有更加优异电化学性能的电极片。压力的变化可以使其由原来的三维多孔网状结构变为千层饼结构,从而改变材料内部孔结构,使得材料本身的电化学性能得到进一步提升。在10 MPa下,样品具有比电容为330Fg-1(0.5Ag-1)。2、利用水热法成功制备了掺杂有不同元素的石墨烯水凝胶,通过改变加入前驱体溶胶的电解质(元素来源),石墨烯凝胶的微观结构和电化学性能发生明显改变,在加入NH4H2PO4和NH4BF4情况下,可以得到掺杂有N、P元素以及少量B元素的BNP样品,在所有的样品中具有最佳比电容(0.5 A g-1的电流密度,305 Fg-1)和比表面积(885m2g-1)。10000次循环以后,样品能够保持85.7%的起始比电容。同时探究了掺杂元素以后的赝电容以及双电层提供的双电层电容,通过一定的分析,推断电解质的加入会引起团聚现象,但是提供的赝电容又弥补了双电层电容的下降,使得综合性能优于原本rGO凝胶。3、通过水热法成功制备了与Co3O4复合的石墨烯水凝胶Co3O4@rGO,并且通过后续氮气氛处理,材料微观结构发生明显改变,同时电化学性能也发生明显的改变。Co3O4材料在经过氮气氛处理以后结晶度会更高,电化学活性会明显增强,电阻会发生明显下降,而在与石墨烯材料复合以后,由于石墨烯凝胶本身的导电性较好,降低了反应能垒,同时共同水热的过程中也细化了晶粒,使得样品的电化学性能进一步提升,电阻进一步下降。在通过180℃水热反应12 h和N2气氛300℃处理3 h以后,可以得到Co3O4@rGO-N2样品,在所有的样品中具有最佳比电容,在0.5Ag-1的电流密度下,比电容为1058 F g-1 1900次循环以后,样品能够保持71%的起始比电容,具有较好的循环性能。