循环煅烧/碳酸化条件下CaO吸附CO2的性能研究

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利用钙基吸附剂循环煅烧/碳酸化反应分离烟气中的CO2是一种很有前景的CO2捕获技术。在此过程中,钙基吸附剂在碳酸化反应器中吸收烟气中的CO2,碳酸化后的吸附剂被送入煅烧炉以实现吸附剂的再生,同时得到高浓度的CO2用于后续的压缩与存储。钙基吸附剂的循环反应性受杂质、前驱体、粒径、运行工况等诸多条件的影响,但是关于运行工况影响的研究,大多是在温和的实验室条件下进行的,且很少考虑吸附塔或煅烧炉中水分与SO2的影响,这与实际的钙循环脱碳过程存在较大的差别。本文基于所搭建的TGA台架首先探讨了影响吸附剂性能的因素,然后重点研究了高温高浓度CO2再生条件、含硫气氛(特别是煅烧气氛含硫)、含水气氛对吸附剂循环反应性的影响。在保证吸附剂完全再生且再生时间相同的情况下,实验结果表明:高温高浓度CO2再生条件会引起吸附剂的严重烧结,相对于温和的再生条件会引起循环碳酸化转化率的降低,同时,证明了前人提出的最大循环转化率与循环次数的关联式将不适用于此条件;其次,无论是煅烧气氛含硫还是碳酸化气氛含硫,由于存在硫酸化反应与碳酸化反应相竞争,均会降低吸附剂捕集CO2的性能,二者同时含硫时的影响更大,并且单次循环实验表明,煅烧气氛或者碳酸化气氛含相同浓度的SO2时,前者的影响更大;再次,碳酸化气氛中含水10%或者20%时均能促进CaO的碳酸化,并且实验证明水的促进作用发生在扩散控制区,而关于煅烧气氛含水却得到了相反的结果。本论文的研究结果表明,对进入吸附塔的烟气进行预脱硫处理、碳酸化气氛中含适量水分、煅烧炉使用低硫燃料均将有利于维持吸附剂循环捕集CO2的性能。但是,关于煅烧过程中水对产物后续碳酸化性能的影响、硫对循环硫酸化的影响还需进行更深入的研究。
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