还原性工业炉窑尾气中含有大量的CO,约占85⁹5%,可以作为一碳化工的原料气。利用CO发展一碳化工具有很高的经济价值。然而,还原性工业炉窑尾气中含有大量的有机硫杂质,如羰基硫（COS,700-1100 mg/m³）和二硫化碳（CS₂,20-80mg/m³）。这些有机硫杂质气体会腐蚀设备管道并造成催化剂失活。因此,有必要去除这些有机硫杂质。同时,深入研究并提出反应机理,能够为工业生产中有机硫的去除提供理论指导。目前,国内外对同时脱除有机硫的细节机理研究和反应途径探索不够完整。本研究根据还原性工业炉窑尾气的特性,采用催化水解法同时脱除COS和CS₂,并通过表征和理论计算的方法研究了催化水解反应机理。主要的研究内容包括核桃壳基催化剂的研发、核桃壳基催化剂的再生研究、有机硫同时催化水解反应动力学研究、核桃壳活性炭载体和活性组分对有机硫脱除的反应机理研究。具体的研究内容及研究结论如下:（1）以核桃壳为原材料,通过炭化和化学活化过程制备核桃壳活性炭载体,再通过凝胶溶胶法负载金属氧化物,制备出核桃壳基催化剂。考察了炭化温度、活化剂种类及含量、活化温度、前驱体、第一金属活性组分种类及含量、焙烧温度、第二金属活性组分种类及含量、浸渍碱种类及含量对同时催化水解有机硫的影响。研究表明,在最优制备条件下,硫容为48.54mgS/g,核桃壳基催化剂能够有效同时脱除COS和CS₂。硫容和抗中毒性能较市售活性炭和商业催化剂提高20%。（2）通过水洗再生、氮气吹扫再生、碱浸渍再生及水洗+氮气吹扫+碱浸渍再生的方法对催化剂进行再生研究。研究表明,水洗+氮气吹扫+碱浸渍再生方法具有最好的催化剂活性恢复能力。在最佳再生条件下,催化剂的硫容恢复到新鲜催化剂的88%。在水洗过程中能够冲洗掉少量的S单质、硫酸盐和大量的-OH官能团。在氮气吹扫过程中能够将大量的硫酸盐分解为SO₂和金属氧化物（如Fe₂O₃和CuO）。在KOH浸渍过程中,-OH官能团能够得到补充。随着再生次数的增加,催化剂的脱硫性能下降,是由以下两个原因造成:1)少量硫酸盐的残留,如CuSO₄;2)活性炭在高温无氧条件下的氧化消耗。（3）基于制备出的最佳催化剂,考察了不同反应工艺条件对脱硫性能的影响。研究表明,较高的反应温度会同时加速催化水解和催化剂失活的速率;较高的相对湿度会产生水膜,减少有机硫与活性组分的接触;较高的氧含量会加速H₂S的氧化,导致催化剂失活;较高的CS₂进口浓度会降低COS的脱除效果。采用双曲线动力学模型,对吸附过程、催化过程和脱附过程中的反应动力学进行考察。研究表明,CS₂和COS的水解过程是脱硫过程中的控制步骤。比较实验结果和理论模型,理论动力学模型与实验结果具有较高的吻合度。（4）原位红外研究表明,反应过程中,在炭化后的炭材料表面,-CH和C-OH官能团没有明显的变化,CS₂和COS在炭化后的炭材料表面的脱除主要是通过吸附作用去除。在活化后的活性炭表面,-C=O、-COO、-CH和C-OH官能团明显减少,CO₂分子、-OH和S-O官能团明显增加,CS₂和COS在活化后的活性炭表面的脱除主要是通过催化水解作用去除。H₂O分子可以在活性炭表面被转换为-CH和C-OH等官能团,这些官能团能够促进水解反应的发生。（5）理论计算研究结果表明,H₂O、COS、CS₂在Fe₂O₃（001）表面的吸附作用是通过Fe…O或C…O作用形成;H₂O、COS、CS₂在CuO（110）表面的吸附作用是通过Cu…O或S…O作用形成。在金属氧化物表面首先发生H₂O的吸附,其次是CS₂的催化水解,然后是COS的催化水解。COS、CS₂和H₂O在金属氧化物表面的吸附过程是一个化学吸附过程,金属氧化物表面更容易发生-OH官能团的吸附作用。CS₂在Fe₂O₃（001）表面催化水解的控制步骤是COS的催化水解过程。CS₂在CuO（110）表面催化水解的控制步骤是CS₂的第一步催化水解过程。相比COS+H₂O和CS₂+H₂O在Fe₂O₃（001）表面的吸附,其在CuO（110）表面具有高的吸附能,这表明COS+H₂O和CS₂+H₂O更容易在CuO（110）表面形成稳定吸附态。CS₂首先在Fe₂O₃表面水解生成COS,COS然后在CuO表面进一步水解生成H₂S。