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沸石分子筛有着广阔的应用前景,其水热合成至今仍是个“黑匣子”,影响因素众多,在理论经验的支撑下优化其合成条件以得到适合催化反应的材料的研究越来越值得探索。二甲醚羰基化反应制乙酸甲酯是合成气制乙醇工艺路线中的技术核心,该反应涉及的科学问题是:在沸石分子筛孔道内酸性位点上,CO插入CH3-O实现C-C键的偶联。本论文针对不同结构、不同性质的沸石分子筛对二甲醚羰基化反应的影响程度不同,通过合成拓扑结构不同、酸性分布不同的沸石分子筛的方法,大幅提高了催化剂的二甲醚羰基化反应性能。(1)在哌嗪作为有机结构导向剂的条件下,改变硅铝比依次得到了ZSM-4(MAZ)、mordenite(MOR)、ZSM-35(FER)、ZSM-5(MFI)和ZSM-12(MTW)五种拓扑结构的沸石分子筛,其中哌嗪对ZSM-35分子筛的导向能力最强。ZSM-35具有交叉堆积的纸牌屋形貌,其晶内依然为微孔孔道,晶间则产生了介孔/大孔孔道有利于分子扩散。对含有八元环孔道的沸石分子筛(ZSM-4、mordenite、ZSM-35)经焙烧、离子交换等过程得到氢型分子筛,评价其二甲醚羰基化反应性能。反应结果验证了ZSM-35在反应过程中稳定性较好以及mordenite的十二元环孔道结构作为扩散通道的重要性。(2)用不同种类的模板剂—哌嗪、吡咯烷和四氢呋喃合成酸性ZSM-35分子筛,发现相比常用的吡咯烷和哌嗪模板剂,采用四氢呋喃制备的ZSM-35分子筛(ZSM-35-THF)催化二甲醚羰基化反应的活性和稳定性都大幅提高。前者转化率最高时17%,且反应20h后降至12%;而后者转化率最高为30%,连续反应200 h之后才降至15%,两者选择性均始终保持95%以上。氨气程序升温脱附(NH3-TPD)和吡啶吸附红外(Py-IR)分析表明,四氢呋喃为模板剂得到的ZSM-35分子筛有更多、更强的骨架酸性位,而且其倾向分布于吡啶不可接近的小尺寸孔道内。