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作为合成聚酯主要来源之一的对二甲苯(PX)是二甲苯中应用最为广泛的一类芳香化合物,可通过生物质2,5-二甲基呋喃(2,5-DMF)与乙烯(由乙醇制得)经Diels-Alder环加成反应再脱水获得,该路线制备的可再生PX对于石化产业的可持续发展意义重大。本论文发展了脱铝改性的富铝H-Beta分子筛上2,5-DMF和乙烯反应及功能化的介孔MCM-41上2,5-DMF和乙醇反应合成对二甲苯中的催化过程。系统研究了脱铝再改性H-Beta分子筛结构及酸性与2,5-DMF和乙烯反应性能之间的构效关系;详细考察了改性H-Beta分子筛催化剂的稳定性和再生性能。对比研究了 H-Beta分子筛和功能化介孔MCM-41上2,5-DMF和乙醇制备对二甲苯的催化性能,揭示了催化剂表面积碳物种生成规律,进一步提高了对二甲苯合成过程的可持续性。本论文主要取得了如下结果:(1)通过酸处理无有机胺模板法合成的富铝H-Beta分子筛,制备了系列不同Si/Al比的催化剂,用于催化2,5-DMF和乙烯反应合成对二甲苯。其中脱铝制得的Si/Al比为22的H-Beta分子筛,在最佳反应条件下,2,5-DMF转化率达到99%,对二甲苯产率为97%。固体NMR研究结果表明脱铝H-Beta分子筛适宜的酸强度、酸密度、Bronsted/Lewis酸量比例以及二级孔的生成是提高其催化性能的主要原因。此外,该催化剂还展现出比文献报道高的稳定性,再生五次后骨架无明显脱铝,对二甲苯产率仍达85%。(2)系统研究了不同改性方法对脱铝H-Beta分子筛的骨架结构和酸性影响,以及对2,5-DMF与乙烯反应性能和积碳物种生成的影响。硝酸铝改性会引起骨架Al含量和B酸密度的增加,造成催化剂表面大量低H/C比积碳物种的生成;异丙醇铝改性时,主要形成非骨架铝,引起催化剂表面积碳量增加;当以低含量γ-A1203改性的H-Beta分子筛为催化剂时,PX产率高达97%,同时表面积碳量也从12 wt%下降至7 wt%。(3)以脱铝H-Beta分子筛和功能化介孔MCM-41为催化剂探索2,5-DMF和乙醇反应合成对二甲苯,其中功能化MCM-41在该反应中表现出较好的催化性能。最佳反应条件下,2,5-DMF转化率为79%,对二甲苯选择性达到80%,最终PX产率为63%,优于目前文献结果。固体NMR、TG和TPO等表征结果表明以硅烷化和磺酸化改性再氨气预处理后的MCM-41为催化剂时,适宜的B酸密度和强度有利于提高对二甲苯选择性同时显著降低积碳生成量至4 wt%,大大提高了反应中碳原子的有效利用率。