本论文提出一种作为敏化纳米晶太阳能电池基底材料的超薄单壁二氧化钛模型(STNT)，并通过第一性原理计算的方法进行了光电特性的理论研究，解释了基于超薄壁二氧化钛敏化体系的界面光电过程，以期为实验的成功合成及实际应用提供坚实的理论基础。此外，制备了二氧化钛纳米簇光阳极材料，并研究了基于此种材料的染料敏化太阳能电池的光电特性。采用密度泛函和第一性原理非平衡格林函数方法，研究了卟啉染料分子ZnPVB和STNT的界面(ZnPVB@STN)电荷分离、电子注入动力学和注入电子输运等过程。计算结果表明，在ZnPVB@STNT敏化体系中，ZnPVB的基态电子受到光激发后跃迁至激发态，并快速注入到STNT的导带中，最终实现界面电荷的分离。在此基础上，进一步研究ZnPVB@STNT敏化体系的非绝热和绝热电子注入动力学。在非绝热情况下，电子的注入时间0.78fs。在绝热情况下，电子的注入时间τ为7.18fs。这种超快电子注入速率可能来自于STNT的单壁超薄结构。电子输运计算表明，注入电子是在STNT的导带底进行电子传输的，确切地说，是通过Ti3dx2-y2轨道实现电子的一维定向传输。与阳极氧化法制得的TiO2纳米管不同，在STNT的带隙中间并不存在陷阱态，表明STNT中的注入电子可以实现快速的一维传输。通过对染料敏化太阳能电池施加外加电场来耦合染料/半导体界面偶极场。并通过第一性原理计算，研究了外电场作用下敏化体系的电子特性，包括导带能级、带隙电子态位置和界面电荷转移动力学。计算表明，在CA@STNT敏化体系中，导带能级和带隙电子态位置随外加电场的方向和强度的改变而改变。变化的幅度取决于界面电荷转移的偶极矩变化ΔμET和外加电场的耦合能。其中，ΔμET的y方向分量与y方向外加电场耦合最强，从而y方向电场对于这些电子特性影响最大。分别通过Marcus和Newns-Anderson理论，研究了外电场作用下界面电荷转移动力学。研究发现，外加电场可以起到促进或抑制界面电荷转移速率的作用。外加电场的方向与ΔμET的方向相同时，促进界面电荷转移；相反，则阻碍界面电荷转移。界面电荷转移速率由于ΔμET的y方向分量与y方向外加电场耦合作用最强，因而受到y方向电场的影响最大。此外，通过外加电场的手段和界面电场耦合的方法，研究了染料吸收光谱的变化。并通过Gauss-Stark方程对吸收光谱的拟合来定量研究界面电场的性质，从而为实验提供理论上的借鉴。研究了周期和非周期条件下量子点敏化STNT体系（Cd2S2@STNT）的电子特性，包括电子结构、电子激发跃迁、界面电荷转移热力学和动力学。并在此基础上，研究了CdS量子点/石墨烯（Cd4S4@GR）复合敏化剂的激发态和电子转移过程。在周期边界条件下的Cd2S2@STNT敏化体系中，基态电子分布于Cd4S4团簇上，受到光激发后，电子注入到STNT的导带中，并通过STNT的Ti3d轨道进行一维输运；在非周期边界条件下，同样得出了周期边界条件Cd2S2@STNT敏化体系的结论。此外，通过广义休克尔和Newns-Anderson理论研究了电子界面转移的动力学过程。通过广义休克尔动力学模拟，发现激发态电子在吸附态Cd2S2团簇的布居概率衰减在0-5fs的动力学时间内就达到了0.2。但随着时间的延长，布居概率衰减幅度变得平缓。布局概率从0.2降到大约0.0经过了25fs。而通过Newns-Anderson理论估算得到的电子界面分离时间为4.8fs。在Cd4S4@GR复合敏化剂中，Cd4S4团簇的基态电子受到光激发跃迁至激发态，并且快速注入到石墨烯的导带中，并通过石墨烯的离域π*轨道在石墨烯表面传递。通过水热法合成准一维纳米簇结构TiO2纳米材料，并通过丝网印刷技术制成TiO2纳米簇网络结构膜。烧结后的TiO2纳米簇网络结构膜作为染料敏化太阳能电池的光阳极。研究结果表明，TiO2纳米簇网络结构膜具有相对较大的比表面积和孔隙率。使用N719和标准碘电解液的情况下，基于TiO2纳米簇网络结构膜的电池转换效率为6.1%，稍微低于P25颗粒阳极膜。但对于钴电解液，基于TiO2纳米簇网络结构膜的电池转换效率高达7.70%，远高于P25阳极膜的6.3%。而且，电池的光伏特性，包括开路电压、短路电流和填充因子均好于P25阳极膜。通过交流阻抗和强度可调光压光谱测试，发现TiO2纳米簇网络结构膜可以显著降点电子复合的发生。而且，疏松的膜结构也有利于钴氧化还原电对的扩散传质。