腐植酸对多壁碳纳米管吸附磺胺二甲嘧啶及其分散性的影响机制

来源 :中国林业科学研究院 | 被引量 : 0次 | 上传用户:discountstore
下载到本地 , 更方便阅读
声明 : 本文档内容版权归属内容提供方 , 如果您对本文有版权争议 , 可与客服联系进行内容授权或下架
论文部分内容阅读
多壁碳纳米管(MWCNTs)在溶液中的分散性和稳定性对于评价MWCNTs的环境行为和生态毒理具有重要意义。有机质(NOM)在环境中广泛存在,对MWCNTs及污染物的环境行为影响巨大。为了探究NOM对MWCNTs的分散性以及吸附抗生素的影响,本研究以石墨化多壁碳纳米管(P-MWCNT)、羟基化多壁碳纳米管(H-MWCNT)和羧基化多壁碳纳米管(C-MWCNT)为研究对象,研究了不同溶液性质条件下,典型抗生素磺胺二甲嘧啶(SMZ)和腐植酸(HA)在MWCNTs上吸附,同时考察了溶液中共存金属离子或HA对MWCNTs吸附SMZ的影响。运用元素分析、高效凝胶色谱分析和13C核磁共振技术,表征了HA的元素组成、分子量分布和结构碳组成,探究了2种不同来源、不同性质HA对MWCNTs分散性和稳定性的影响。研究结果表明:SMZ在P-MWCNT和H-MWCNT上的吸附动力学和吸附等温线数据符合拟二级动力学(R2>0.99)和Langmuir等温线模型(R2>0.99)。MWCNTs对SMZ的吸附量随着溶液pH的升高,呈先缓慢增加后快速减小的趋势;吸附量随着离子强度的增加而逐渐减少,说明静电作用是MWCNTs吸附SMZ的主要机制。当溶液pH=2.3和4.9时,Cu2+的加入抑制了SMZ的吸附;当pH=7.4和10.0时,Cu2+的加入反而促进了SMZ的吸附,主要原因是溶液低pH条件下,Cu2+和SMZ+带有相同的正电荷,竞争MWCNTs表面吸附位点,而溶液高pH条件下,Cu2+与SMZ-静电络合形成Cu2+-SMZ-络合物,提高了SMZ和MWCNTs之间的静电作用。HA在MWCNTs上的吸附量随着溶液pH的增加或离子强度的减少而减少,这归因于溶液性质的变化改变了HA和MWCNTs之间的静电作用:pH增加使MWCNTs和HA上的可电离官能团解离,增加MWCNTs和HA之间的静电斥力,抑制HA在MWCNTs上的吸附;而离子强度的增加则可以屏蔽MWCNTs和HA上的负电荷,减少MWCNTs和HA之间的静电斥力,促进HA在MWCNTs上的吸附。SMZ和HA在MWCNTs上的吸附量随着表面含氧量的增加而减少。两种主要的影响机制可以解释这一现象:(1)亲水性的表面含氧官能团减少了MWCNTs表面的疏水性,因而减弱MWCNTs和SMZ或HA之间的疏水作用,进而减少SMZ和HA在MWCNTs上的吸附;(2)表面含氧官能团的增加减少了MWCNTs表面的芳香碳的相对含量,通过减弱MWCNTs和SMZ或HA之间的π-π作用来减少吸附。这也证明了疏水作用和π-π作用是控制SMZ和HA在MWCNTs上吸附的主要机制。傅立叶变换显微红外光谱数据进一步证实了π-π作用在SMZ或HA在MWCNTs上吸附中发挥着重要作用。SMZ和HA共存溶液体系中(pH:39),HA的加入抑制了SMZ在MWCNTs上的吸附,机理在于:HA的加入可以竞争SMZ在MWCNTs上的吸附位点,减少SMZ在MWCNTs上的吸附;HA吸附在MWCNTs表面还可以改变MWCNTs的表面性质,增加SMZ和MWCNTs之间的静电斥力,减弱SMZ和MWCNTs之间的疏水作用,进而减少SMZ在MWCNTs上的吸附。MWCNTs在纯水体系中的分散浓度随着MWCNTs表面含氧量和溶液pH的增加而增加,随着溶液离子强度的增加而减少。溶液中HA可以促进MWCNTs在溶液中的分散性和稳定性,归因于HA吸附在MWCNTs表面,增加了MWCNTs管束与管束之间的静电斥力和空间位阻。在离子强度00.04 M,pH 37范围内,MWCNTs的分散浓度和HA的吸附量呈显著正相关(R2>0.90,P<0.1)。在高离子强度条件下,MWCNTs表面电层结构被破坏,悬浮MWCNTs快速聚集沉淀;当pH>7时,HA在MWCNTs上的吸附量较少,空间位阻效应较弱,静电斥力在MWCNTs分散中起到决定性作用,随着pH的增加分散浓度又呈现略增趋势。不同来源的腐植酸AHA(Aldrich HA)和FHA(森林土HA)对MWCNTs分散效果存在差异,AHA对MWCNTs表现出更好的分散性:相同溶液条件下,AHA分散的MWCNTs具有更高的悬浮浓度和电解质临界悬浮浓度(CCC),且水动力学直径更小。这种差异主要源于HA结构和性质的差别:和FHA相比,AHA具有更高的分子量和芳香碳含量,吸附在MWCNTs表面,具有更高的空间位阻效应,证明了空间位阻效应是HA分散MWCNTs的主要机制。
其他文献
随着移动互联网的快速发展,手机微信已成为中国社交媒体的另一主流应用。微信具有普及化、移动化、便捷化、互动化的特点,使人们便捷方便的,进行信息交流和传播。随着"互联网
贵州省的森林康养在借鉴国内外成功发展模式的基础上,依托优越的自然生态环境,强化与大健康、大旅游、大数据产业平台的深度结合,做好顶层规划和设计,抓好招商引资和市场营销
随着我国社会经济高速的发展,一些基础设施建设水平也是逐渐的提升,而市政工程建设则是越来越受人们的关注。市政工程涉及内容广且复杂,同时施工工期较长,很多工程都是需要通
从大花马齿苋的形态特征、水肥管理、病虫害防治等方面,对大花马齿苋栽培关键生产技术进行了论述,以期为大花马齿苋的引种栽培提供参考。
<正>森林康养是一种国际潮流,在国外被誉为不用人工医疗手段可以进行一定自我康复的"天然医院"。据国际医学界研究,人们通过欣赏森林美景、呼吸森林中的新鲜空气、开展森林运
随着近些年来我国“走出去”战略的推进和国际装备制造合作的展开,我国装备制造业的整体出口规模持续扩大,越来越多的企业加入到国际市场的竞争中。但生产要素价格上升和产能
多溴联苯醚(polybrominated diphenyl ethers,PBDEs)是一种新型持久性有机污染物,阻燃效率高,热稳定性好,被广泛地应用于电子设备等领域。PBDEs具有亲脂性和生物易累积等特点,