【摘 要】
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水体中过量的磷会导致水体富营养化,造成环境污染,危害人体健康。与此同时,磷资源还存在着资源短缺的问题。因此,如何将水体中的磷去除以及再利用,对于环境保护和资源利用具有重要的意义。生物质材料具有来源广泛、价格低廉、绿色无污染等优点,被广泛应用到吸附领域,但其本身的吸附效果有限,因此需要通过对其进行改性来提高吸附性能。本文利用金属(氢)氧化物对生物质材料(木质素和玉米芯秸秆)进行改性,制备了三种具有高
【基金项目】
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中国国家重点研发计划(2017YFD0200702); 国家自然科学基金(21503121); 山东省自然科学基金(ZR2017BB064); 山东省高校科技计划项目(J17KA115)以及(SQ2017YFNC060047)
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水体中过量的磷会导致水体富营养化,造成环境污染,危害人体健康。与此同时,磷资源还存在着资源短缺的问题。因此,如何将水体中的磷去除以及再利用,对于环境保护和资源利用具有重要的意义。生物质材料具有来源广泛、价格低廉、绿色无污染等优点,被广泛应用到吸附领域,但其本身的吸附效果有限,因此需要通过对其进行改性来提高吸附性能。本文利用金属(氢)氧化物对生物质材料(木质素和玉米芯秸秆)进行改性,制备了三种具有高效磷吸附性能的吸附剂,并研究了相关的吸附机理。主要内容分为以下三个部分:(1)通过水热法和高温煅烧法制备了MgO改性的木质素生物炭(MgO/BC),用于磷酸盐的吸附去除。MgO纳米颗粒均匀分布在生物炭上,吸附剂显示出良好的磷酸盐吸附能力。当磷酸盐初始浓度为150 mg L-1,温度298 K时,对磷酸盐吸附容量达45.00mg P g-1,且可应用于较宽的p H值范围。吸附机理表明,MgO/BC表面对磷酸盐的吸附属于单层化学吸附,配体交换在吸附过程中起着关键作用。本研究表明,氧化镁改性可以提高木质素生物炭对磷的吸附效果,MgO/BC具有磷酸盐吸附去除的应用潜力。(2)通过对玉米芯秸秆进行Mg、Ca、Al三元金属改性,制备了Mg/Ca/Al-BC复合材料磷吸附剂,研究了不同煅烧温度、金属比例、金属负载量、磷初始浓度以及p H值对吸附剂磷酸盐吸附效果的影响。结果表明,初始磷酸盐浓度为150 mg L-1时,吸附剂煅烧温度为700℃、Mg/Ca/Al摩尔比为1.5/0.5/1、铝前驱物/玉米芯质量比为1/3.33的吸附剂(Mg1.5/Ca0.5/Al1700-BC(1-3.33))吸附效果最好,298 K时吸附量可达107.14 mg P g-1。对磷的吸附符合准二级动力学模型和Langmuir等温吸附模型。与商业重过磷酸钙(TSP)相比,富磷Mg/Ca/Al-BC吸附剂磷的释放显示出更好的缓释效果。盆栽实验显示,富磷Mg/Ca/Al-BC吸附剂可以作为磷肥应用于作物生长。本研究表明,Mg/Ca/Al-BC复合材料可以实现磷的高效富集,且具有作为磷缓释肥的潜力。(3)通过Fe3O4和La(OH)3对胺化木质素进行改性,制备了磁性AL/Fe3O4/La(OH)3吸附剂,用于磷酸盐和草甘膦的去除。当磷酸盐和草甘膦初始浓度为150 mg L-1和250mg L-1,温度为298 K时,对磷酸盐和草甘膦的吸附容量分别达到60.36 mg P g-1和83.87 mg g-1。吸附剂对磷酸盐和草甘膦的吸附均符合准二级动力学模型和Langmuir等温吸附模型。Fe3O4和La(OH)3均增强了对磷酸盐和草甘膦的吸附能力。在外加磁场的作用下,吸附剂可以实现快速有效地分离。吸附剂进行吸附、解吸循环4次后,吸附容量仍保持89%。本研究表明,AL/Fe3O4/La(OH)3作为一种有效的、可重复使用的吸附剂,具有同时去除磷酸盐和草甘膦的能力。
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