本文主要分为四部分,主要采用密度泛函理论（DFT）计算方法,系统地研究了3d过渡金属与2,6-二亚胺-吡啶配合物[ML₂]²⁺（M=Sc-Zn,L=2,6-二亚胺-吡啶）的几何构型和电子结构,确定并揭示了各个化合物的氧化态以及化学成键情况。并初步探讨了3d金属与2,6-二亚胺-吡啶三齿配合物[ML]²⁺在CO₂电催化反应中的反应机理。第一章介绍了课题的研究背景和研究对象选取的理由和意义。第二章简要介绍了相关的理论计算方法、基组选择和所使用的理论计算化学软件。第三章基于DFT方法,重点研究了化合物[ML₂]²⁺（M=Sc-Zn）的几何结构,电子构型和化学成键等。不同自旋多重度下的计算结果表明,各个化合物的基态分别为:单重态的[FeL₂]²⁺和[ZnL₂]²⁺;二重态的[ScL₂]²⁺、[CoL₂]²⁺和[CuL₂]²⁺;三重态的[TiL₂]²⁺、[CrL₂]²⁺和[NiL₂]²⁺;四重态的[VL₂]²⁺和六重态的[MnL₂]²⁺。另外,我们得出了Sc、Ti和Cr在该类化合物中的氧化态为+III,而其余的3d金属氧化态在此类化合物中的氧化态均为+II。且前3d过渡金属（Sc、Ti、V、Cr）螯合2,6-二亚胺-吡啶的复合物的相关研究是第一次报道。为了更深入的理解该类配合物的化学成键特征,我们给出了3d金属原子（Sc-Zn）和配体中氮原子（N）的径向分布图,并做了能量分解分析（EDA）,综合两者的分析可以得知,金属与配体的有效重叠越来越少,中心金属氧化态逐渐下降,金属-配体键（M-N）表现出明显的共价性特征。第四章主要探讨了以3d前过渡金属Sc化合物作为催化剂,CO₂电催化还原反应的反应机理。研究表明,在质子耦合电子传输（PCET）作用下,我们得到了生成*CO和*HCOOH（“*”代表物种的活性吸附位点）的反应通道,并发现生成*HCOOH的反应通道为优势反应通道。在此基础上,我们重点讨论了优势反应通道的反应机理。通过对[ScL]²⁺催化还原CO₂的机理研究发现,CO₂可被还原得到CH₄和CH₃OH,但是生成这两种产物的反应路径也为竞争反应,且生成CH₃OH的反应通道更占优势。