介质阻挡放电条件下甲烷二氧化碳重整制备合成气的研究

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甲烷与二氧化碳的转化与利用是全球关注的焦点问题。本文利用DBD实验装置,在室温、常压下进行了空管放电及等离子体与催化剂协同作用下甲烷和二氧化碳重整制备合成气的研究。空管放电条件下,实验考察了放电功率、放电间隙、放电区域长度、原料气总流量、原料气中甲烷与二氧化碳的比率以及平衡气氩气的含量对实验结果的影响。实验结果表明,甲烷与二氧化碳的配比直接决定了产物中H2/CO的摩尔比值,而其它条件对该比值没有直接的影响。甲烷与二氧化碳的转化率随总流量的增加而减小,随输入功率的增加而增加。小放电间隙(1mm)和长放电距离(200mm)更有利于CH4和CO2的转化。原料气中氩气的加入(50%)能明显提高CH4和CO2的转化率。同时由于氩气的加入能有效抑制积碳,所以在600min的连续放电实验中,反应活性和产物选择性无明显降低,稳定性显著高于不含Ar的情况。本文还考察了等离子体与催化剂协同作用下的实验结果。首先确定了以Al2O3为载体,考察了催化剂的活性。在以Ni/Al2O3为主催化剂的基础上,添加Cu以后,催化剂的活性要明显优于单一组分担载的催化剂的活性。且随着主催化剂上Ni的担载量的变化,催化剂活性有所不同。在选取了较优的Ni担载量之后,进行了催化-等离子体协同作用的研究。结果表明:450℃下,Cu-Ni/Al2O3催化剂与等离子体产生明显的协同效应,反应物的转化率与产物选择性都有明显提高,甲烷和二氧化碳的转化率分别达到69%和75%,而一氧化碳和氢气的选择性分别达到76%和57%。该结果高于空管放电和单纯催化所得到的实验结果。
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