姜黄素缓释微球的释药行为及药物存在形式的研究

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目的:采用SPG膜乳化法制备出包载姜黄素的缓释微球。对不同载药量的姜黄素缓释微球进行体外释放的研究,了解其释药机制。并对其药物存在形式进行研究,更好地阐释不同载药量微球释药行为之间的差异性。方法:以聚乳酸-羟基乙酸共聚物(PLGA)为载体材料,利用SPG膜乳化法来制备姜黄素缓释微球。本实验中,主要以载药量、包封率、微球外观为依据,考察微球的制备工艺,包括有机相的比例、PLGA的黏度、外水相聚乙烯醇(PVA)溶液的浓度以及稀释后搅拌时间对微球性质的影响。获得最佳处方工艺条件后,通过改变姜黄素的投药量,制得高、中、低三种载药量的微球。并使用高效液相色谱法(HPLC)对三批微球的体外释药行为进行研究。借助Origin软件,分别使用零级动力学方程、一级动力学方程、Higuchi方程和双指数双相动力学方程对体外释放数据进行拟合,从而来探究微球的释药机制。使用扫描电镜(SEM)对三种载药量微球的外部形貌进行观察,同时利用X-射线粉末衍射(XRD)、差示扫描量热仪(DSC)和红外光谱法(IR)对三组微球中姜黄素的药物存在形式进行研究,结合体外释放的结果,探讨不同载药量微球中药物存在形式的差异,以及其对微球释药行为的影响。结果:单因素研究结果确定,有机相中二氯甲烷和乙酸乙酯的比例为4∶3,PLGA黏度为0.41dl·g-1,外水相PVA溶液的浓度为1%,稀释后的搅拌时间为3h。最佳处方工艺制得的微球载药量能达到15.37%,包封率为91.78%,且微球球形完整,未发生相互间的粘连。改变姜黄素的投药量,制得的三种微球的载药量分别为(5.85±0.21)%、(11.71±0.39)%、(15.41±0.40)%;包封率分别为(92.34±1.36)%、(97.46±3.52)%、(91.29±3.07)%。体外释放结果显示,三种载药量的微球均表现出较好的缓释效果。在120h内,最终的释放量分别为65.05%、79.51%和88.36%,而前5h内的药物释放量分别为19.68%、27.44%和41.05%。对体外释放数据进行拟合的结果显示,三中微球均符合双指数双相动力学方程释放模型。扫描电镜的结果显示微球表面无姜黄素晶体吸附。三种微球的平均粒径分别为69.034、74.281和77.360μm。微球内药物存在形式的研究发现,部分姜黄素与PLGA之间形成氢键的作用力,但未发生化学反应生形成新的物质。载药量最低的微球中,姜黄素以无定形的非晶体状态与PLGA融合,但在载药量较高的两组微球中分别出现了(2.12±0.64)%和(5.66±0.07)%的药物结晶,而非晶体的姜黄素含量分别为9.59%和9.75%。结论:当姜黄素的含量低于10%时,姜黄素完全转变为无定形的非晶体状态与PLGA融合,当含量高于10%时,超出的这部分姜黄素就会以晶体状态相对独立地存在于微球中。这部分结晶态的姜黄素容易从微球中释放出来,而且会使微球的整体结构变的较为疏松。因此微球的载药量过高时,往往会导致突释效应的增加,整体的释药速率也更快。可见,不同载药量的微球内药物存在形式不同,这在很大程度上也会影响微球的释药行为。
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