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目前,高效的电致磷光器件大多采用真空蒸镀方法制备,相对于多层蒸镀器件,单层湿法器件可实现低成本的大面积显示,具有更广阔的应用前景。鉴于此,大量的单层湿法器件被开发出来,通过在发光层中掺杂空穴传输材料和电子传输材料以改善电荷传输性能和抑制磷光体的自淬灭。然而,这些掺杂体系存在相稳定性差、加工工艺复杂和重现性差等缺点。因此,开发可以用于单层湿法器件制作的自主体铱配合物是十分必要的。树枝状分子结合了小分子结构确定性和聚合物良好的可加工性等优点,外围的树枝具有区域隔离效应,为制备高效非掺杂湿法器件提供了可行性。但是,大多数自主体磷光材料的研究均围绕以芳胺或咔唑类权体构建的铱树状物展开,其中分子的空穴传输速率占主导地位,有关利用电子传输基团来平衡载流子传输,研究单层器件效率的报道非常少,这表明设计并合成具有双极传输性质的树状铱配合物具有很大的挑战性,目前仍是单层非掺杂磷光器件应用的瓶颈问题。本文从以下几个方面开展了相关工作:1、设计和合成了一系列以苯并咪唑铱配合物为发光核,二苯胺衍生物为权体的新型绿光树枝状铱配合物。研究表明,第二代树状配合物G2和G2Cz的热稳定性有了较大的改善,热分解温度分别提高到571℃和609℃。XRD分析证实二苯胺树枝状基团对降低自淬灭有着重要的作用,G2和G2Cz可以形成稳定的无定形膜。随着配合物分子尺寸的增大,其固体薄膜的量子效率相应增大,由发光核GO的7%,、依次增加到第一代树状物G1的28%,第二代树状物G2Cz和G2薄膜的50%和40%,这表明固体薄膜中的T-T湮灭在第二代树状物中得到了很好的抑制。电化学测试结果显示配合物的HOMO能级与阳极ITO/PEDOT:PSS的功函数相匹配,并且,G2和G2Cz分子内具有一定的氧化电位梯度,有利于分子内的电荷传输。采用PEDOT:PSS修饰的ITO作为阳极材料,Cs2CO3/Al作为复合阴极,G2和G2Cz分别作为发光层,使用溶液旋涂法制备了相应的单层绿光器件,最大电流效率(ηc,max)分别达到了14.0 cd/A和18.3 cd/A,器件的电致发光效率属于目前报道的最佳的湿法单层自主体器件性能范畴。结果表明,我们通过改变取代基位置得到载流子传输速率相对平衡的花束结构分子,获得了理想的单层器件效率。2、首次将电子传输单元二苯基磷氧基团引入到较高代数的均配铱配合物中,通过其在二苯胺权体外围的取代,得到了第二代双极树状铱配合物G2PO。研究表明,第二代树状配合物G2PO热分解温度提高到了490℃, XRD分析证实二苯基磷氧基团对降低自淬灭有着重要的作用,配合物可形成稳定的无定形膜。在二苯胺权体外围连接二苯基磷氧基团,可以保持母体G1的激发态性质不受影响。DPPO基团较大的空间位阻有效地阻止了发光核之间的相互作用,配合物薄膜的荧光量子效率相应地从G2Cz的50%增加到G2PO的65%。电化学测试和DFT优化的结果显示G2PO的HOMO能级与阳极ITO/PEDOT:PSS的功函数相匹配,引入DPPO基团有利于发光层中的电子传输。理论计算显示G2PO的Ket-/Ket+ (2.44)与G2Cz的Ket+/Ket- (2.37)几乎相等,这表明两者均有双极电荷传输性能,同时,它们拥有相似的电荷平衡能力,分别显示出偏电子和偏空穴的传输。采用PEDOT:PSS修饰的ITO作为阳极材料,Cs2CO3/Al作为复合阴极,使用G2PO独立作为发光层,采用溶液旋涂法制备了相应的单层绿光器件,最大电流效率(ηc,max)为21.6 cd/A,器件的电致发光效率属于目前报道的最佳的湿法单层自主体器件性能范畴。通过器件的最大外量子效率计算得到G2PO单层器件中的γ为0.55,表明了较为均衡的载流子注入和传输性能。并且,G2PO与G2Cz相似的γ值与载流子传输速率比值的计算结果吻合,有利于通过理论计算的方法来设计和预测新型的单层PhOLED磷光材料。3、选用二苯基磷氧作为电子传输基团,结合具有空穴传输性质的咔唑单元,设计和合成了一系列可湿法制膜的非共轭双极树状铱配合物。研究发现,相对于文献报道的用纯烷基链作权体的铱配合物(Td=330℃),四种配合物的热稳定性已有了很大的改善(Td=430℃-450℃),这表明末端修饰的刚性基团可以有效地抑制烷基链的分解。XRD分析证实配合物均有良好的成膜性能。溶液的PL光谱和瞬态光谱性质研究表明,配合物中权体基团的能量向配位中心转移,具有光采集的天线效应。配合物固体薄膜中存在较高的能量传递效率,这是分子间能量转移作用增强的结果,表明了配合物在自主体器件的发光层内可以获得较完全的能量转移。在发光核外围以烷基链连接树枝基团不会改变中心核的光物理性质。相比单取代配合物的PLQY(45%左右),双取代的两种配合物的PLQY增大到75%左右。配合物的HOMO能级值与阳极ITO/PEDOT:PSS的功函数相匹配,以柔性链连接权体的方式可以在一定程度上保持中心核的电化学性质。基于配合物材料理想的空间区域隔离效应和均衡的载流子传输性能,目标配合物是制作湿法单层自主体磷光器件的理想材料。