相干控制方法被越来越多的用于对原子分子体系的动力学过程的控制。脉冲整形技术是实现分子反应相干控制最重要的手段。本文提出了一种结合闭环优化控制的双质谱方法，实现了对丙酮及其异构体分子的鉴别，以及它们电离解离过程的同时控制；采用速度成像技术研究了CH3I分子在变换极限脉冲和整形脉冲作用下的解离性电离和库伦爆炸过程；搭建了偏振整形光路系统，实验上产生了偏振随时间变化的偏振整形激光脉冲。研究工作主要包括以下几个方面：（1）我们提出了一种结合闭环优化的双质谱方法：两套飞行时间质谱仪分别同时获取两种不同分子在相同激光脉冲作用下的质谱。在对丙酮及其异构体分子进行了鉴别时，为了更好了表征两个质谱的差异度，我们引入了一个参数γ。在变换极限脉冲作用下环氧丙烷和丙酮质谱的γ值为0.41，而采用双质谱方法得到的最优激光脉冲作用下的γ值为0.62。实验结果表明我们通过双质谱方法增大了两个丙酮异构体分子质谱的差异，从而达到了鉴别的目的。我们还采用双质谱方法实现了对丙酮及其异构体分子电离解离过程的同时控制。实验中我们采用该方法优化了丙酮分子的解离过程，同时还优化了丙醛分子的电离过程。我们指出双质谱方法相比于传统单质谱方法的优势：首先，采用双质谱方法，激光脉冲被分为完全相同的两束分别同时作用于两个质谱仪中的不同异构体分子。因此闭环GA优化方法得以实施，优化过程中的适应度值是从两个质谱仪中不同异构体分子的质谱中各选取一个质谱峰做比值，从而避免了相同质谱峰的干扰。更重要的是双质谱方法极大的增加了激光光谱位相的搜索空间。因此该方法具有更强的区分异构体分子的能力。通过校准后，该方法还可以用来获得混合物分子气体中各种分子的相对浓度。其次，我们采用双质谱方法对两个异构体分子的电离解离过程同时进行的调控。由于某些碎片同时存在与两个异构体分子的质谱中，我们无法采用单质谱优化方法对两个异构体分子某个碎片化通道进行优化。采用双质谱闭环GA优化方法则可以实现对两个异构体分子电离解离过程的同时控制，这在分子混合物的提纯方面有着潜在的应用。我们可以增强某一个分子的电离解离过程，从而降低混合物种这个分子的浓度。我们还可以通过双质谱闭环GA优化方法增强混合物中一个分子的某一个质谱峰的产量，同时抑制另一个分子的这个相同质谱峰的产量。（2）我们采用速度成像技术研究了CH3I分子在变换极限脉冲和整形脉冲作用下的解离性电离和库伦爆炸过程，并且对解离性电离通道进行了指认。通过对变换极限脉冲作用下碎片离子I+的动能分布的分析，我们指认出I+的解离性电离通道为G1(0,1)，G1(0,1’)，库伦爆炸通道为G1(1,1)，G1(1,1’)。然后，我们采用子脉冲间距可变的三脉冲序列作用于CH3I分子，我们发现碎片离子I+的强度随着整形脉冲序列的子脉冲间距的变化而改变。在子脉冲间距为208fs的最优脉冲作用下，碎片离子I+的强度达到最大值。同时我们还分析了来自解离性电离通道和库伦爆炸通道的碎片离子I+的强度随子脉冲间距的变化情况，实验结果表明：与变换极限脉冲相比，在最优脉冲作用下来自解离性电离通道和库伦爆炸通道的碎片离子I+的强度都有显著增加。我们推测碎片离子I+的强度的增加是由于最优脉冲作用下增强了CH3I分子的电离过程，并且提出了一个三脉冲控制机制模型解释碎片离子I+的强度增加的原因。另外，我们还对比了变换极限脉冲和最优脉冲作用下，来自不同通道的碎片离子I+的角度分布。实验结果显示：最优脉冲作用下，来自不同通道和所有通道的碎片离子I+的角度分布于变换极限脉冲条件下的角度分布基本相同。但是不同子脉冲间距下的角度分布却各不相同，这体现了整形脉冲对CH3I分子碎片离子I+的准直程度的控制。对于控制机制的研究我们将在以后的工作中完成。（3）我们采用基于4f脉冲整形系统的双液晶板偏振整形方法，产生了偏振随时间变化的整形激光脉冲。实验中通过去掉液晶空间光调制器两边的偏振片，产生了椭度随时间变化的椭圆偏振整形激光脉冲。另外，我们在4f脉冲整形光路末端加入一个/4波片，产生了偏振随时间变化的线偏振整形激光脉冲。我们分别给液晶空间光调制器上施加二次位相和Sin位相，通过理论模拟的方法对这两个位相产生的偏振整形激光脉冲的偏振特性进行了分析，实验结果表明：线偏振整形激光脉冲的偏振方向随着时间不断的旋转。同时我们还搭建了交叉相关光路对实验上这两个位相产生的偏振整形激光脉冲的性质进行了探测与分析，我们对实验结果分析后发现：啁啾脉冲内线偏振的方向随着时间不断的旋转；脉冲序列的子脉冲的偏振方向也随着时间不断的旋转。我们对实验结果和理论模拟结果进行对比，发现两种结果比较吻合，从而证明我们实验上产生了偏振随时间变化的偏振整形激光脉冲。