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质子膜交换燃料电池(PEMFC)作为一种清洁高效的发电技术,在新型汽车动力系统、固定发电站等方面具有广阔的应用前景。甲醇可以通过水蒸气重整反应在较低温度下“释出”氢气,且该反应后续纯化步骤少,是一个理想的便携式燃料电池氢源反应过程。便携式制氢系统的开发应兼顾催化剂与反应器的一体化设计,以解决传统的固定床反应器存在的传质／传热及在便携式应用中催化剂颗粒易破碎导致沟流等问题。本论文开展了基于薄层大面积、良好传质／传热性能的3D开放网络结构金属纤维载持Pd-ZnO催化剂的制备及其催化甲醇水蒸气重整制氢反应的研究。采用Cu原电池反应置换Pd再浸渍负载ZnO的方法,制备了整装式Pd-ZnO/brass-fiber甲醇水蒸气重整催化剂体系。结构催化剂优化组成为：Pd负载量2 wt%,Pd/Zn摩尔比1/3。催化剂的最佳焙烧温度和还原温度分别为350 ℃和450 ℃。该催化剂具有高的C02选择性,以CH30H/H20=1/1.2(mol/mol)的混合物为原料,在WHSV=5.4h-1的条件下,当反应温度从350 ℃升高至600 ℃C时,甲醇转化率由60%提升至99%,同时C02选择性始终保持在90%以上。采用Al原电池反应置换Pd再浸渍负载ZnO的方法,制备了整装式Pd-ZnO/Al-fiber甲醇水蒸气重整催化剂体系。结构催化剂的最佳组成为：Pd负载量3 wt%,Pd/Zn摩尔比1/15。催化剂的最佳焙烧温度和还原温度分别为300 ℃和450 ℃。以CH30H]H20=1/1.2(mol/mol)的混合物为原料,在WHSV=5.4 h-1的条件下,350 ℃反应时甲醇转化率可达.80.3%,对应的富氢尾气中CO的体积含量仅为0.45 vol%。以整装A1-fiber@meso-A1203为载体,采用浸渍法制备了Al-fiber@[email protected]催化剂,与原电池置换法制备的催化剂相比,在300 ℃焙烧和450 ℃还原后,该催化剂具有更好的低温催化活性以及高的选择性。在300 ℃,WHSV=2.7h-1的条件下,甲醇转化率为96.9%,对应的富氢尾气中CO的体积含量仅为0.45 vol%,在300 h稳定性测试过程中,甲醇转化率一直保持在95%以上,C02选择性在97%左右,出口处CO浓度低于0.8 vol%。探讨了ZnO和PdZn合金相互作用与反应性能的关系。