硝基胍含能衍生物的合成及性能研究

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本文以自制中间体N-甲基-N’-亚硝基-硝基胍(MNNG)为原料,合成了6种硝基胍含能衍生物,分别为3-(氨基硝基胍基)-6-(3,5-二甲基吡唑)-1,2,4,5-四嗪(ANPTz)、3,6-双(氨基硝基胍基)-1,2,4,5-四嗪(BANTz)、2,2’-(羰基氨基)-1-双硝基胍(CABNG)、2,2’-(丙二酰基氨基)-1-双硝基胍(MABNG)、1-(甲酰基氨基)-2-硝基胍(FANG)和1-(乙酰基氨基)-2-硝基胍(AANG)。通过EA、FT-IR、1H NMR和13C NMR对六种化合物进行结构表征。采用缓慢挥发溶剂法培养得到ANPTz、CABNG和FANG的单晶,并通过X-射线单晶衍射仪测定了其单晶结构,晶体结构解析结果为:ANPTz,分子式:C8H11N11O2;晶系和空间群:单斜,P-1;晶体密度:1.521 g·cm-3;晶胞参数:a=7.867(4)?,b=8.873(5)?,c=9.501(5)?;CABNG·2H2O,分子式:C6H24N20O4;晶系和空间群:单斜,P21/c;晶体密度:1.572g·cm-3;晶胞参数:a=19.903(7)?,b=14.678(5)?,c=8.939(3)?;FANG,分子式:C2H5N5O3;晶系和空间群:单斜,P21/c;晶体密度:1.675 g·cm-3;晶胞参数:a=4.279(3)?,b=16.116(11)?,c=8.236(6)?;采用差式扫描量热法(DSC)和热重分析法(TG)研究了六种化合物的热分解行为,热分解温度分别为211.03、200.32、207.16、202.17、200.96和196.81℃。在非等温条件下,通过Ozawa、Kissinger和积分法计算了几种化合物的动力学参数,获得了其热分解反应动力学方程;利用连续比热容法测定了ANPTz、BANTz、CABNG、MABNG、FANG和AANG的比热容,得到了六种化合物在298.15 K时的比热容(分别为1.2177、1.2767、1.3890、1.2903、1.2065和1.2566 J·g-1·K-1)及在283~353K温度范围内的熵、焓和吉布斯自由能的变化值。采用氧弹量热仪测定了CABNG、MABNG、FANG和AANG四种化合物的恒容燃烧热并根据盖斯定律计算获得其标准摩尔生成焓分别为-405.18、-475.63、-168.95和-239.84 k J?mol-1。通过自加速分解温度(TSADT)、热点火温度(Tbe)、热爆炸临界温度(Tbp)、绝热至爆时间t、撞击感度Is、氧平衡值和爆速爆压值来评价上述化合物的热安全性及爆轰性能;三种晶体化合物的爆速爆压值分别为:603.61、7839.67、8320.28 m·s-1和23.67、25.67、30.01 GPa。
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