【摘 要】
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氢是一种清洁的燃料,且具有高能量密度,是氢燃料电池的原料,而氢燃料电池是目前迅速发展的燃料电池汽车的主要动力,因此氢能产业已成为各国竞相发展的新型产业。与其他的制氢技术相比,电解水制氢过程可直接采用光伏和风电等可再生能源,因此将具有广阔的应用前景。由于贵金属铂基催化剂具有优异的电化学析氢性能,是电解水制氢过程常用的电极催化材料,但由于铂属于稀缺资源,价格昂贵限制了其应用,因此开发一种高效低成本的电
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氢是一种清洁的燃料,且具有高能量密度,是氢燃料电池的原料,而氢燃料电池是目前迅速发展的燃料电池汽车的主要动力,因此氢能产业已成为各国竞相发展的新型产业。与其他的制氢技术相比,电解水制氢过程可直接采用光伏和风电等可再生能源,因此将具有广阔的应用前景。由于贵金属铂基催化剂具有优异的电化学析氢性能,是电解水制氢过程常用的电极催化材料,但由于铂属于稀缺资源,价格昂贵限制了其应用,因此开发一种高效低成本的电化学析氢催化剂已成为该过程大规模工业化的关键。目前,多孔有机聚合物尤其是具有半导体属性的共轭有机多孔聚合物,因同时具备导电性和多孔性,在催化方面具有很多传统材料无法比拟的优势,近年来在电催化析氢方面引起了科学界的广泛关注。本论文设计和制备了晶态共价有机骨架a CQNs和无定形的共轭微孔聚合物mCQNs等两种不同晶体结构的共轭有机多孔聚合物,研究了两者的电催化析氢性能,进一步制备了硫化钼掺杂的共轭微孔聚合物mCQNs,以提高mCQNs的电催化性能。1.以2.5-二氨基苯二腈为原料,氯化锌为催化剂,采用离子热合成法制备了共价有机骨架aCQNs。实验结果表明,氯化锌与原料的摩尔比为1.5时制备的a CQNs晶体质量最好。表征结果显示,a CQNs材料属二维层状结构,并由这些片状结构有序地堆叠而成。该材料电化学测试结果表明,电流密度为10 m A·cm-2时的过电势为80 m V,Tafel斜率为40 m V·dec-1,交换电流密度为0.44 m A·cm-2,双层电容(CdⅡ)值为0.40 mF·cm-2,表现出较好的电催化性能,且具有较好的稳定性。2.以邻氨基苯甲腈为原料,氯化锌为催化剂,采用离子热法合成了三环喹唑林（mCQN）,进一步通过scholl反应,首次由mCQN单体制备了非晶共轭微孔聚合物mCQNs。实验结果表明,反应温度为350°C时的收率最高,可达97%。表征结果显示,mCQNs材料为无序的三维拓扑结构。该材料电化学析氢测试实验结果显示,电流密度为10 m A·cm-2时过电势为170 m V,交换电流密度为0.33 m A·cm-2,Tafel斜率为86 mV·dec-1,双层电容(CdⅡ)值为0.23 m F·cm-2。表现出一般的催化性能,但具有较好的稳定性。3.以mCQNs为基底,硫化脲为硫源,钼酸铵为钼源,通过在mCQNs上原位生长的方法合成多孔有机孔聚合物@合金掺杂材料mCQNs/MoS2,以提高mCQNs的电化学析氢性能。实验结果表明,硫化钼掺杂量对析氢性能有较大的影响,在mCQNs/Mo S2=2:1时表现出较高的催化活性。该材料电化学析氢测试结果显示,电流密度达到10 m A·cm-2时过电位为57 m V,Tafel斜率为38 m V·dec-1,双层电容(CdⅡ)值为4.5 m F·cm-2,表现出优异的催化性能,具有较好的稳定性。
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