太阳能是一种可持续的新型能源,将太阳能转化成化学能进行储存一直以来都是研究的重点与难点。但是太阳能的利用多集中在紫外光区,这样就大大限制了光源的利用率。目前,石墨相氮化碳（g-C₃N₄）作为一种可见光光催化半导体催化剂在水解制氢、降解污染水、光催化固氮、有机合成等领域具有重要的应用前景,这得益于其具有适宜的禁带宽度（2.71eV）、二维层状的物理结构、独特的电子结构、较强的化学和热稳定性、绿色无污染等优势。但是其缺点在于比表面积较低、光生电子-空穴易复合、光能利用率较低。实现光生电子-空穴的有效分离、促进电荷的快速有效转移是提高光催化活性的关键。由此,以调控g-C₃N₄的能带结构,降低光生电子空穴的复合几率,增加光源的吸收利用率,促进光生载流子的表面迁移成为了研究的重心。本论文通过以下几个方面对g-C₃N₄进行改性,并通过光催化降解罗丹明B进行催化活性的考察。改性方案如下:（1）高比表面积g-C₃N₄的制备及光催化降解罗丹明B性能。g-C₃N₄由于比表面积较低（往往小于10m²/g）传质阻力较大,使得光生载流子未迁移至催化剂表面时已复合,这样就极大的增加了光生-电子空穴的复合几率,降低了催化性能。由此,通过盐酸预处理前驱体与硬模板剂相结合的方式制备高比表面积的g-C₃N₄,并通过光催化降解罗丹明B的方式对催化剂的光催化活性进行考察。研究结果表明,比表面积的增加能够有效的降低催化剂表面的传质阻力、促进光生载流子在催化剂表面的快速迁移、降低光生电子空穴的复合几率、增加光源利用率,且随着比表面积的增加效果越发明显。最佳催化降解罗丹明B（RhB）的效率是块状g-C₃N₄的13倍。（2）磷钨酸掺杂高比表面积g-C₃N₄催化剂的制备及其光催化性能研究。g-C₃N₄为致密的二维层状结构,表面活性位点较少,光生电子-空穴易复合。而磷钨酸具有强氧化性和酸性且具有独特的“假液相”行为,其缺点在于易溶于水等小分子溶剂。通过磷钨酸掺杂高比表面积g-C₃N₄,既能有效的增加载体表面的活性位点,降低光生-电子空穴的复合几率,又能增加HPW的选择性及氧化性。研究结果表明,HPW的掺杂,显著降低了带隙能和光生电子-空穴复合的几率,并且吸收波长发生红移,提高了对于光能的利用率。当HPW掺杂量为1.5%时,罗丹明B的降解率在两个小时的照射下达到96.10%,速率常数为0.0394min^-1,是纯g-C₃N₄的7倍。反应体系的主要活性物种为超氧自由基·O^2-,HPW掺杂后主要的反应活性物种没有改变。（3）磷钨酸修饰铁改性g-C₃N₄的制备、表征及光催化性能研究。g-C₃N₄的量子效率较低、光源利用率低以及晶界效应的存在严重限制了光生载流子的迁移。为此,通过铁（Fe）的掺杂以及HPW的表面修饰,来调控催化剂的能带结构,增加光源的吸收利用率,促进光生载流子的快速迁移。以三聚氰胺、Fe（NO₃）₃·9H₂O和HPW为原料,制备了不同Fe含量的HPW/xFe-C₃N₄催化剂。结果表明,Fe掺杂以及HPW的表面修饰,有效降低了带隙能,降低了光生电子-空穴复合的几率。吸收波长发生红移,提高了对于光能的利用率。并且当x=1.5时,由于磷钨酸盐与g-C₃N₄出现协同催化作用,使得光催化剂的活性进一步提高,降解率在两个小时的照射下达到96.10%,速率常数为0.0394min^-1,是纯g-C₃N₄的7倍。磷钨酸的修饰以及Fe的掺杂能够有效的增加催化剂表面的活性位点,调控了催化剂的能带结构,提高催化剂的表面动力学,促进RhB在催化剂表面的氧化还原反应。（4）Keggin型Fe单晶取代杂多酸盐掺杂g-C₃N₄对能带结构的调控及催化性能的影响。g-C₃N₄的禁带宽度为2.7eV,较宽的禁带宽度使得光响应范围较窄,对光源利用率较低。通过掺杂可以实现掺杂剂的电子轨道与g-C₃N₄分子轨道之间的杂化,调节导带与价带之间的位置,从而改变g-C₃N₄的电子结构与光学性质。由此,应用乙醚萃取法制备了Fe单晶取代的Keggin型杂多酸(PW₁₁Fe),并成功掺杂于石墨相氮化碳（g-C₃N₄）中,制备了不同掺杂量的复合催化剂。PW₁₁Fe的掺杂能够显著调节g-C₃N₄的能带结构,使得VB位置为1.60².19eV,CB位置为-1.11^-0.37eV,有效提高了光催化还原性能。此外,显著降低了光生-电子空穴的复合几率,使光响应范围从463nm拓宽至493nm。其中当PW₁₁Fe掺杂量为0.15时（0.15CN）表征结果最佳,但是当PW₁₁Fe的掺杂量过大时会成为电子-空穴的复合中心而减弱光学性能。且PW₁₁Fe掺杂后增加了活性位点及对能带结构的调控,显著提高了催化剂对于反应底物的吸附及氧化性能.其中0.15CN实验结果最为理想（与表征结果一致）,在反应90min后降解率就达到100%,反应速率常数为0.04266min^-1,是CN的21.9倍.当循环使用4次后,催化活性几乎不变。