【摘 要】
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近年来,电化学传感器因仪器简单,响应快速,成本低等特点,在药品,食品,环境等诸多领域都得到了广泛的应用。构建具有高识别性能和高灵敏度的电化学传感器是传感领域的研究重点之一。将分子印迹聚合物（MIP）作为电化学传感器的识别元件,可提高传感器的选择性,以碳基复合材料对电极进行修饰,可改善传感基底的灵敏度。本论文以绿色的原料（如壳聚糖、柚子皮、浒苔等）作为碳量子点（CQDs）的制备来源,通过溶剂热反应将
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近年来,电化学传感器因仪器简单,响应快速,成本低等特点,在药品,食品,环境等诸多领域都得到了广泛的应用。构建具有高识别性能和高灵敏度的电化学传感器是传感领域的研究重点之一。将分子印迹聚合物（MIP）作为电化学传感器的识别元件,可提高传感器的选择性,以碳基复合材料对电极进行修饰,可改善传感基底的灵敏度。本论文以绿色的原料（如壳聚糖、柚子皮、浒苔等）作为碳量子点（CQDs）的制备来源,通过溶剂热反应将CQDs与过渡金属硫化物/氧化物进行复合,制备了一系列的碳基复合材料。这些材料具有多种优异的性能,例如,绿色环保、成本低廉以及电化学性能良好的特点。之后再与分子印迹技术相结合,构筑以碳基复合材料为基底的灵敏度高,选择性好的分子印迹电化学传感器,并对其性能进行探索。主要研究内容如下:（1）基于MoS2-CQDs复合材料的叶酸分子印迹电化学传感器的构筑及性能研究以二硫化钼和壳聚糖为原料,制备MoS2-CQDs复合材料。考察了MoS2和CS的摩尔比,反应温度,反应时间等因素对MoS2-CQDs复合材料的电化学性能,并且对这些条件进行了优化。结果表明,在MoS2和CS的摩尔比为2:1,反应温度200℃,反应时间12 h时,所制备的复合材料的电化学性能最优。然后使用透射电子显微镜（TEM）、X-射线光电子能谱仪（XPS）、傅里叶红外光谱（FT-IR）、X-射线衍射仪（XRD）,循环伏安法（CV）以及电化学阻抗谱（EIS）对所制备得到的MoS2-CQDs复合材料的形貌,结构和性能进行表征。将制备所得MoS2-CQDs复合材料做为电极修饰材料,制备修饰电极。在以叶酸为模板分子,邻苯二胺作为功能单体的条件下,制备了可用于检测叶酸的分子印迹电化学传感器（MIP/MoS2-CQDs-CS/GCE）。在最优条件下,所制备的电化学传感器的电流差值的对数（LogΔI）和叶酸浓度（C）在60-5000μM范围内呈线性关系,计算检出限（LOD）（3S/N）为0.09μM,线性回归方程为LogΔI=-0.0002C-4.3706,R~2=0.9903,所制备得到的MIP/MoS2-CQDs-CS/GCE传感器具有诸如制作成本低、稳定性高以及灵敏度高等优异特点,同时还具有特异性识别的功能。（2）基于MnFe2O4-CQDs复合材料的葡萄糖分子印迹电化学传感器的构筑及性能研究以氯化铁,氯化锰和柚子皮粉为原料,以一步溶剂热法制备MnFe2O4-CQDs复合材料。用TEM、FT-IR、XRD、XPS、CV及EIS等技术对所制备的MnFe2O4-CQDs复合材料的外观形貌,结构和性能进行表征。将所制备的MnFe2O4-CQDs复合材料作为电极修饰材料,制备修饰电极。在以葡萄糖为模板分子,3-氨基苯硼酸作为功能单体的条件下,制备了可以用于检测葡萄糖的分子印迹电化学传感器（MIP/MnFe2O4-CQDs-CS/GCE）。在最优条件下,在0.1-600μM浓度范围内,随着葡萄糖浓度增大,峰值电流逐渐减小。电流差值（ΔI）与葡萄糖浓度的对数值（Log C）呈线性关系,ΔI=3.3626Log C-10.3535,R~2=0.9753,计算LOD（3S/N）为0.043μM。所制备的MIP/MnFe2O4-CQDs-CS/GCE传感器具有制备简便,灵敏度高,线性范围宽,对葡萄糖分子具有特异性响应,选择性较好的特点。（3）基于NiFe2O4-CQDs复合材料的双酚A分子印迹电化学传感器的构筑及性能研究以氯化镍,氯化铁和浒苔为原料,以一步溶剂热法制备NiFe2O4-CQDs复合材料。用TEM、FT-IR、XRD、XPS、CV及EIS等技术对所制备的NiFe2O4-CQDs复合材料的外观形貌,结构和性能进行表征。然后在玻碳电极（GCE）上,使用NiFe2O4-CQDs复合材料对其进行修饰。在以双酚A为模板分子,邻苯二胺和多巴胺同时作为双功能单体的条件下,电聚合分子印迹膜（BPA-MIP/NiFe2O4-CQDs-CS/GCE）,制备了可用于检测双酚A的分子印迹电化学传感器（MIP/NiFe2O4-CQDs-CS/GCE）。在最优条件下,在0.1 n M-60μM浓度范围内,随着双酚A浓度增大,峰值电流逐渐减小。电流差值的对数值（LogΔI）与双酚A浓度的对数值（Log C）呈线性关系,LogΔI=-0.1125Log C-5.4243,R~2=0.9935,计算LOD（3S/N）为0.083μM。该电化学传感器具有简便制得、灵敏度高,线性范围宽,检出限低,稳定性好等特点,并且还具有特异性识别的功能。
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