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以表面活性剂体系为模板,正硅酸乙酯为硅源,在一定条件下能够合成介孔二氧化硅材料。其具有结构长程有序、较大比表面积、多化学活性位点的特点。介孔材料的这些特点使其在水体重金属离子吸附的应用方面,有着其他材料无法比拟的优越性。因此,在水体重金属离子吸附方面的应用逐渐受到人们的关注。 本课题组多年致力于以正负离子表面活性剂复配体系CATB/SDS为模板合成介孔二氧化硅材料的研究,研究发现合成条件的改变对介孔材料的结构、比表面积等有较大影响。本实验以0.02mol/L的CATB/SDS表面活性剂复配体系下合成的介孔材料为研究对象,通过N2吸附—脱附技术、热重分析、红外光谱分析、电镜等表征手段,分别研究了CTAB相对含量变化、无机物种的相对含量以及pH值等因素对合成介孔材料的孔结构、比表面积及孔径等织构性特征的影响。 研究发现,模板剂总浓度为0.02mol/L的CTAB/SDS体系,在pH=7,CTAB质量分数由64%变化到74%时,合成介孔材料的比表面积较小,BET比表面积最大为329.48m2/g。TEOS与表面活性剂的物质的量之比(nT∶ns)由2∶1增大到6∶1时,介孔材料的比表面积先增大后减小。合成环境pH值由7变化到11过程中,介孔材料的比表面积出现跨越性增大,在CTAB相对含量为70%,nT∶ ns=4∶1,pH=9时,可合成比表面积达615.40m2/g的层状介孔二氧化硅材料,因此我们得到0.02mol/L模板剂下高比表面积介孔材料的合成条件,为介孔材料在水体重金属离子的吸附应用奠定了良好的基础。 以合成的高比表面积介孔材料为基础,3-氨基丙基三甲氧基硅烷(APTMS)为改性剂,运用共缩聚法和后嫁接法对介孔材料进行氨基改性,通过N2吸附—脱附技术、红外光谱分析等手段,发现共缩聚法改性不利于后续重金属离子在材料上的吸附,后嫁接法改性介孔材料比表面积为440m2/g,材料骨架结构及孔道保持完好;通过改性机理分析、改性前后材料对重金属离子Cu2+、Cr3+、Pb2+、Ni2+吸附率的对比,发现0.1g后嫁接法改性介孔材料对体积100mL、浓度为50mg/L的Cu2+、Cr3+、Pb2+的吸附率可达到99%,对Ni2+的吸附率可达87%,较改性前的30%左右有显著提高。说明应用后嫁接法可成功实现对介孔材料的氨基改性。 为提高改性材料对水体重金属离子的吸附率,分别研究了吸附剂用量,溶液的pH值,吸附温度,接触时间对改性材料吸附Cu2+、Cr3+、Pb2+、Ni2+吸附率的影响。研究中得到不同参数对材料吸附重金属离子吸附率的影响规律并且获得了最优化吸附环境:对于体积100mL、重金属离子浓度为50mg/L的重金属离子溶液,当吸附剂用量为0.1g,pH=5,吸附温度为35℃,吸附时间为90min时,对Cu2+、Cr3+、Pb2+、Ni2+吸附率可达到99.12%、100%、99.60%和85.75%。这对废水中重金属离子的高效吸附有着重要的意义。同时,为降低在实际应用中吸附材料的成本,本研究初步探索了吸附材料的脱附,发现利用HCl或H2SO4做脱附剂,在pH值为0.5,室温下脱附6h,可实现材料的二次循环再利用。 本研究不但实现了在0.02mol/L的CTAB/SDS模板剂下高比表面积介孔材料的合成,这在如此低浓度的模板剂下合成具有层状结构的介孔二氧化硅材料是比较难得的;同时通过后嫁接法实现了对介孔材料的氨基改性并将改性介孔材料成功应用到了对Cu2+、Cr3+、 Pb2+、Ni2+等水体重金属离子的吸附上,且具有较高的吸附率,说明本课题组合成的介孔材料在水体重金属离子的吸附方面具有较大的研究潜力及广阔的应用前景。