非对称Salamo型双肟构筑的[Zn(Ⅱ)-Ln(Ⅲ)]和[Cu(Ⅱ)-Ln(Ⅲ)]配合物的合成、晶体结构与光谱性质研究

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具有新颖结构的3d-4f金属配合物在光学材料、磁性材料和生物学中具有潜在的应用价值,目前已受到广泛的关注。由于Ln3+离子的独特发光特性,高配位数和灵活的配位几何形状,通常选择它们来制备3d-4f金属配合物。寻找性能优良的各种应用材料是配位化学领域所有科研工作者的共同目标,实际上,随着科学技术的发展,面临的挑战也层出不穷。3d-4f金属配合物的制备受到很多因素的影响,例如有机配体的特性,抗衡阴离子的性质和反应温度等条件。为了进一步研究3d-4f金属配合物,本论文将过渡金属离子和稀土金属离子以及辅助配体引入到Salamo型配体中,来研究其配合物的合成、晶体结构、超分子作用、DFT计算、荧光和抗菌活性等。具体内容如下:1、首先,用制备的1,2-二胺氧乙烷和2-羟基-3-甲氧基苯甲醛反应,并通过柱层析分离提纯,得到3-甲氧基单缩化合物,将其与3-乙氧基水杨醛反应,得到非对称Salamo型配体H2L,并通过核磁共振1H谱等确定了其结构;2、通过非对称单Salamo型配体H2L与醋酸锌(Ⅱ)、硝酸镧(Ⅲ)(Ln=Tb(3)、Dy(4))和4,4’-联吡啶(Ln=Sm(1)、Eu(2))自组装得到了 4个[Zn(Ⅱ)-Ln(Ⅲ)]配合物,由X-射线单晶衍射仪确定了结构,其中两个是四核二聚物,两个是独立的异双核配合物,通过PXRD、元素分析、红外和紫外等方法对其进行了表征,并研究了[Zn(Ⅱ)-Ln(Ⅲ)]配合物的晶体结构和超分子结构,其中对配合物1进行了固液态荧光性质和荧光寿命的测定,对配合物1和2,还进行了 DFT计算,此外,对配合物2的抗菌活性也进行了详细的描述;3、通过非对称单Salamo型配体H2L与醋酸铜(Ⅱ)和硝酸镧(Ⅲ)自组装得到了 9个[Cu(Ⅱ)-Ln(Ⅲ)]配合物,由X-射线单晶衍射仪确定了其结构,分别是1个独立的异双核3d-4f配合物(Ln=La(5))、1个独特的异四核3d-4f配合物(Ln=Ce(6))以及7个同构3d-4f金属配合物(Ln=Pr(7)、Nd(8)、Sm(9)、Eu(10)、Tb(11)、Dy(12)和 Gd(13)),并运用 PXRD、元素分析、红外和紫外光谱等对其进行了表征,研究了[Cu(Ⅱ)-Ln(Ⅲ)]配合物的晶体结构、超分子结构和荧光性质等,其中对配合物13进行了抗菌活性和DFT研究。
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