【摘 要】
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生物质是一种地球上储量丰富,可再生,可降解性的绿色材料,其中从木材纤维出发制备的木质纳米纤维（CNF）,具有大长径比、高表面化学活性、优异力学强度和小的纳米尺寸等优良特点。对木质纳米纤维的优势进行整合后制备催化剂,不仅可以让木材纤维得到高效利用与提质增效,而且为高稳定性的催化材料提供方向。目前的析氢催化剂中,二硫化钼基粉末型催化材料仍存在两个问题影响其催化活性,包括低导电性和团聚。羧基化多壁碳纳米
【基金项目】
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国家自然科学基金重大项目课题“木材纤维精准解离与界面调控机制（31890771）”； 国家优秀青年科学基金项目“木材纳米结构解译及功能化（31922057）”；
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生物质是一种地球上储量丰富,可再生,可降解性的绿色材料,其中从木材纤维出发制备的木质纳米纤维（CNF）,具有大长径比、高表面化学活性、优异力学强度和小的纳米尺寸等优良特点。对木质纳米纤维的优势进行整合后制备催化剂,不仅可以让木材纤维得到高效利用与提质增效,而且为高稳定性的催化材料提供方向。目前的析氢催化剂中,二硫化钼基粉末型催化材料仍存在两个问题影响其催化活性,包括低导电性和团聚。羧基化多壁碳纳米管（cMWCNT）可以有效提升催化剂的导电性,但碳纳米管之间因很强的范德华力导致部分团聚,这不利于稳定催化剂的构建。因此,本文利用木质纳米纤维构筑交联的三维网络结构,通过调控润湿性和提升分散性来构建高效的析氢催化剂,并深入研究木质纳米纤维对高稳定性及良好分散性析氢催化剂的稳定机理。主要研究内容和结果如下:（1）从不同制备方法获得的木质纳米纤维出发,制备了这三种木质纳米纤维与羧基化多壁碳纳米管构筑的催化基底材料,探究了不同处理方法获得的木质纳米纤维对催化基底的影响。对机械木质纳米纤维（M-CNF）、强酸水解木质纳米纤维（S-CNF）、TEMPO木质纳米纤维（T-CNF）的形貌进行分析,发现T-CNF在水溶液中分布均匀,拥有更高的纳米化程度、更均匀的直径,并具有交联的网络结构。将三种木质纳米纤维分散羧基化多壁碳纳米管以构筑催化基底,对比分析后发现T-CNF/cMWCNT具有平整均匀的形貌、良好的机械强度、丰富的适当大小的孔容（0.4478cm3g-1）、较大的比表面积（80.85 m2 g-1）、丰富的含氧基团、良好的亲水性,最重要的是具有最佳的导电性。（2）探究木质纳米纤维嵌固二硫化钼析氢催化剂的最佳制备条件。首先用不同MoS2添加量、木质纳米纤维添加量构建T-CNF/cMWCNT/MoS2催化剂,探究两者的加入量对催化剂催化性能的影响。当加入的MoS2添加量为0.096 g、T-CNF浓度为0.8%时,催化剂表现出最佳的导电性及电化学性能。再进一步将最优的T-CNF0.8/cMWCNT/MoS2-2与对比样进行电化学性能比较,发现T-CNF嵌固二硫化钼催化剂展现出良好的析氢性能,其达到10mAcm-2的电流密度仅需要154mV的过电势,相应的Tafel斜率为46.19 mV dec-1。从催化剂的分散特性出发,研究了 T-CNF嵌固MoS2催化剂的宏观形貌、微观形貌及孔隙结构,还探究了其结构组成。发现T-CNF0.8/cMWCNT/MoS2-2三维网络结构有效嵌固MoS2,该交联结构增大了比表面积、增强了导电性、并暴露了更多活性位点。（3）为进一步探讨催化剂的稳定性,对T-CNF0.8/cMWCNT/MoS2-2进行了不同环境中的稳定性测试。在大功率超声测试后,cMWCNT/MoS2粉碎在溶液中,而T-CNF0.8/cMWCNT/MoS2-2完整无损。在酸中进行了多种稳定性测试,cMWCNT/MoS2在测试100小时计时电位法后衰减率高达35.83%,而T-CNF0.8/cMWCNT/MoS2-2催化剂的衰减率仅为6.99%。此外,在不同温度下稳定性测试前后,T-CNF0.8/cMWCNT/MoS2-2的性能和形貌未发生明显变化。海水中的8小时计时电位法测试后,cMWCNT/MoS2衰减率剧增并断裂在溶液中,而T-CNF0.8/cMWCNT/MoS2-2测试18h后衰减率为15.88%。以上可知T-CNF的存在提升了催化剂的结合强度,并大大提高了稳定性。（4）为阐明木质纳米纤维对其构筑的高稳定性催化剂的稳定机理,从润湿性及机理分析,木质纳米纤维表面上的亲水位点（羟基和羧基）明显改善了催化剂的亲水/疏气特性,有效地实现了优异的气液传质和高稳定的催化反应。同时T-CNF和cMWCNT之间存在的内部空间位阻和强氢键相互作用提高了催化剂的结构分散性和结合强度,这有利于持久的析氢催化反应。实现木质纳米纤维嵌固MoS2催化剂在不同催化环境中优异的析氢稳定性。综上,本文基于木质纳米纤维独特的一维纳米结构、丰富含氧官能团和大比表面积,将其作为分散剂与羧基化多壁碳纳米管、二硫化钼构建析氢催化剂,该催化剂具有导电的交联网络结构,并有效嵌固金属粒子,解决了二硫化钼粉末型催化剂的低导电性和团聚问题。得益于木质纳米纤维对催化剂的稳定性机理,该析氢催化剂在不同环境中展现了优异的稳定性。本研究实现了木材纤维的高效利用,还为开发新型生物质复合电催化材料提供了新的方向。
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