【摘 要】
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催化氧化法是目前处理挥发性有机物（VOCs）的有效方法之一,其关键在于催化剂。VOCs氧化催化剂主要可以分为贵金属催化剂和非贵金属催化剂,前者催化活性好,但所需成本较高;后者成本较低,但催化活性有待进一步提升,因此开发新型高效的VOCs氧化催化剂愈发迫切。鸡蛋壳（Eggshell,简称ES）是最常见的废弃物,其资源化已得到广泛关注。本课题组前期研究表明鸡蛋壳具有天然多孔结构,可用于支载贵金属,在催
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催化氧化法是目前处理挥发性有机物（VOCs）的有效方法之一,其关键在于催化剂。VOCs氧化催化剂主要可以分为贵金属催化剂和非贵金属催化剂,前者催化活性好,但所需成本较高;后者成本较低,但催化活性有待进一步提升,因此开发新型高效的VOCs氧化催化剂愈发迫切。鸡蛋壳（Eggshell,简称ES）是最常见的废弃物,其资源化已得到广泛关注。本课题组前期研究表明鸡蛋壳具有天然多孔结构,可用于支载贵金属,在催化方面具有潜在的应用,为鸡蛋壳的高附加值资源化利用提供了新的途径。苯是一种典型的VOC,对自然界以及人体都有着极大的危害。本研究以天然多孔的鸡蛋壳作为载体,进一步探索了鸡蛋壳支载的Co3O4/ES和Pd/ES催化剂的制备,并将它们用于催化苯的完全氧化反应。首先,本研究利用浸渍法制备了 Co3O4/ES催化剂,并研究负载量、焙烧温度对于催化剂性能的影响。结果表明,在400℃下焙烧的16.7%Co3O4/ES具备较好的催化性能,其苯转化率达90%所需的反应温度（T90%）为256℃（空速SV=20000 mL/g/h）,并且该催化剂具有良好的稳定性。在与商业Co3O4的对比中发现,Co3O4/ES催化剂在低负载量（16.7%）下即可达到与纯Co3O4相似的性能,这可归因于鸡蛋壳的多孔结构以及Co3O4纳米粒子和鸡蛋壳之间的相互作用。在与Co3O4/CaCO3催化剂的对比中,鸡蛋壳结构的优势得到体现。通过原位红外表征手段,研究了苯催化氧化过程,结果表明反应过程中存在乙酸盐,马来酸盐,邻苯醌和酚类等中间产物,并以此对催化机理进行了合理推测。接着,本研究利用植物还原法合成了 Pd/ES催化剂。通过对制备条件的优化,发现负载量为0.75%及在300℃下焙烧的催化剂具备较好的催化性能,其T90%为257℃（空速SV=20000 mL/g/h）。通过TEM表征,发现当Pd的负载量高于0.75%后,Pd纳米粒子的粒径会明显增大并且出现团聚现象。对不同焙烧温度下的Pd/ES催化剂进行XPS表征,发现Pd0和吸附氧含量越高,催化剂的性能越好。在连续100 h活性评价中,Pd/ES催化剂表现出良好的稳定性。在水汽或CO2的影响中,切断水汽或CO2后,Pd/ES催化剂可以恢复原有催化活性。在与其它类型催化剂的对比中,植物还原法和鸡蛋壳的结构优势凸显出来,Pd/ES催化剂具备更优的催化性能。
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