【摘 要】
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天然气易燃、易爆、易挥发,再加上野外采样困难和天然气样品难于保存等多方面的原因,因此天然气中汞同位素组成的报道较少。我们采用三级串联的KMnO4+H2SO4捕集液方法分离、富集了新疆吐哈盆地鄯善油田的煤成气、准噶尔盆地火烧山采油区的陆相油型气中的汞,并分析和研究了所采天然气中的汞含量和汞同位素的质量分馏(MDF,δ202Hg)和非质量分馏(MIF,Δ199Hg,Δ200Hg和Δ201Hg)信息,取
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天然气易燃、易爆、易挥发,再加上野外采样困难和天然气样品难于保存等多方面的原因,因此天然气中汞同位素组成的报道较少。我们采用三级串联的KMnO4+H2SO4捕集液方法分离、富集了新疆吐哈盆地鄯善油田的煤成气、准噶尔盆地火烧山采油区的陆相油型气中的汞,并分析和研究了所采天然气中的汞含量和汞同位素的质量分馏(MDF,δ202Hg)和非质量分馏(MIF,Δ199Hg,Δ200Hg和Δ201Hg)信息,取得以下初步结果:(1)新疆境内煤成气和陆相油型气中的汞含量存在显著性差异,煤成气的汞含量高于陆相油型气3个数量级。鄯善油田煤成气的汞含量变化较大、范围较广,为952.97-1.61×10~5ng/m~3,均值为60473.65±60327.03ng/m~3(n=8,1SD);而火烧山采油区陆相油型气的汞含量为3.28-298.95ng/m~3,均值为62.01±103.82ng/m~3(n=13,1SD)。(2)新疆境内煤成气和陆相油型气中的汞同位素质量分馏和非质量分馏信息均存在显著性差异。煤成气的Δ199Hg有正有负(-0.21‰到0.07‰;平均值为-0.04±0.09‰,1SD,n=7),而火烧山油田陆相油型气的Δ199Hg为显著的正值(0.35‰到0.74‰;平均值为0.58±0.20‰,1SD,n=4);煤成气具有较负的δ202Hg值(-3.81‰到-1.33‰,平均值为-2.61±0.82‰,1SD,n=7),火烧山采油区陆相油型气的δ202Hg范围为-2.75‰到-0.15‰,平均值为-1.27±1.14‰(1SD,n=4)。利用煤成气和油型气的Δ199Hg(p=0.005<0.05)和δ202Hg(p=0.047<0.05)差异,能很好地区分两种不同成因类型的天然气,显示了Hg~0同位素作为天然气类型鉴别指标的巨大潜力。(3)煤成气的Δ199Hg与中国煤(Δ199Hg平均值为-0.06±0.14‰;1SD,n=61)和高等植物的相似,却不同于煤系泥岩(Δ199Hg为0.09‰到0.17‰,平均值为0.13‰±0.03‰,1SD,n=5)。使用同位素混合模型研究发现,吐哈盆地鄯善油田90%的天然气来自煤层,也有约10%的天然气来自泥岩或煤系泥岩。而鄯善油田“煤成油”样品的Δ199Hg全部为正值(0.02‰到0.11‰;平均值为0.06‰,1SD,n=7),与泥岩或煤系泥岩相似,因此认为煤层是鄯善油田主要的气源岩,而泥岩或煤系泥岩则对鄯善油田的形成有较大贡献。(4)陆相油型气的Δ199Hg与唯一已知的MIF信息呈正值的有机物—浮游藻类(Δ199Hg为0.17‰到0.64‰;平均值为0.39±0.21‰,1SD,n=4)一致,表明油型气中汞同位素的MIF信息可能源自其烃源岩中的藻类等低等生物。
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