土壤重金属污染,特别是由多种重金属共存引起的复合污染,已成为全球快速城市化和工业化进程中的主要环境危害之一。目前国内外研究中常采用物理、化学和生物方法来修复被重金属污染的土壤。其中原位固化/稳定化技术作为具有代表性的化学修复方法之一,可以降低土壤中重金属的迁移能力和生物利用率从而降低重金属污染土壤的生态环境风险,并且操作简单,易于大面积规模化应用,受到众多研究者的关注。纳米SiO2材料因具有比表面积大、环境友好等特性,越来越多的被应用于重金属污染土壤和水体的修复治理,然而二氧化硅本身仅具备吸附能力,不具备钝化重金属离子的能力。本文通过以纳米二氧化硅为载体,表面接枝含有钝化基团的有机化合物,合成了巯基改性的纳米SiO2(RNS-SH)、巯基亚铁改性的纳米SiO2(RNS-SF)及巯基/乙二胺改性的纳米SiO2(RNS-SE),在纳米二氧化硅大比表面积和孔结构的基础上提高了材料对重金属的吸附-钝化能力。本文主要内容及研究结果如下:1.巯基亚铁改性纳米SiO2的制备及其稳定性研究通过透射电镜和扫描电镜表征了所制备巯基亚铁改性的纳米二氧化硅修复剂RNS-SF的形貌,并测定了灼烧减量、比表面积、表观密度等理化性能。与巯基改性的纳米二氧化硅相比,RNS-SF具有更高的土壤重金属钝化效率,同时修复剂稳定性提高。通过考察修复剂对土壤重金属的钝化性能评价了修复剂储存状态、储存条件、储存时间对其稳定性的影响。结果表明:在中等添加量(添加比例为土壤质量的3%)时,储存五个月后,粉末态修复剂对重金属铅的钝化能力优于滤饼态修复剂,分别为99.4%和86.1%;110天后,常规保存的修复剂对铅的钝化率为87.3%,避光和真空存储的修复剂对铅的钝化率仍能保持在91.5%以上;且在实验范围内,随着钝化时间的延长,土壤含水量的增加,均能够进一步提高修复剂对重金属离子的钝化效率。2.纳米钝化剂RNS-SF对污染土壤中重金属铅、镉、砷的钝化性能及作用原理研究结果表明,RNS-SF对土壤中重金属的钝化效率随添加比例的增加而增加,在添加比例为3%时,修复剂对铅、镉、砷的钝化率分别达到97.1%、85.0%和79.0%,修复效率极佳;修复剂添加比例为6%时,可将土壤中全部的可交换态、部分碳酸盐结合态铅、镉转化为铁锰氧化物结合态和有机物及硫化物结合态铅、镉。修复剂固定铅/镉产物在实验范围内(pH值为3-10)有较好的耐酸碱稳定性。修复剂添加比例为3%时,可将98.6%的水溶态砷、86.8%的交换态砷、42.3%的铝型砷转化为稳定的残渣态沉淀形式砷,修复剂固定砷产物有良好的耐酸稳定性(pH值为3-6)。修复剂可以与铅、镉生成-S-M-S巯基金属化合物,与砷反应生成Fe3(AsO4)2或FeAsO4沉淀,实现对铅、镉、砷的固定。3.巯基/胺基共改性纳米SiO2(RNS-SE)的制备及其对污染土壤重金属的钝化作用实验结果表明:乙二胺的引入能够提高修复剂对土壤重金属的钝化性能,同等钝化效率的前提下可降低疏基官能团的使用量5.9%,达到降低产品成本的目的。同时修饰基团的引入顺序对制备的修复剂的钝化性能有较大影响,添加比例为6%时,巯基官能团与胺基官能团同时引入的产品对重金属具有更高的钝化效率(Pb2+、Cd2+、Cu2+的钝化率分别为91.4%、95.1%和98.6%);在巯基修饰量为1.60 mmol/g,乙二胺修饰量为3.0 mmol/g,添加比例为6%时,修复剂对重金属铅、镉、铜的钝化率分别为98.1%、99.5%和99.7%,且可以将土壤中全部的可交换态铅、镉,部分的碳酸盐结合态铅、镉以转化为铁锰氧化物结合态、有机物及硫化物结合态铅、镉。